1 Einleitung
4.3 Simulation von Aerosolen in IR-Emissionsspektren
710 715 720 725 730 735 740 745 750
Wellenzahl [cm"]
Abbildung 4-8 Differenz der Berechnungen mit und ohne Kontinuum
mit dem Programm BACKAERO nur die Konzentration eines Spurengases manipuliert werden kann, müsse fiir dieses Gas Bereiche ausgewähl werden, in denen Emission größtentei nur durch dieses Spurengas stattfindet. Diese Bereiche werden dem Programm BACKFIT durch eine Liste vorgegeben. Die Ernissionsbanden des Gases in der Simulation und dem Experiment werden nun integriert und durcheinander dividiert.
Man erhäl daraus einen Faktor, mit dem die Mischungsverhältniss des Spurengases in der gesamten Höh multipliziert werden. Die Integration erfolgt dabei durch Anwendung der Tangentenformel. Abb. 4-10 verdeutlicht dieses Vorgehen.
Da die Multiplikationsfaktoren von mehreren Banden eines Gases stammen, die unter- schiedliche Emissionsintensitäte aufweisen können wird der Multiplikationsfaktor mit der Höh des Integrals einer Bande gewichtet.
Fü ein gegebenes Volumen eines Spurengases mit konstanter Temperatur würd man erwarten, da diese Iteration nur ein einziges Mal durchgeführ werden müßt Da in der Atmosphär jedoch ein Temperaturprofil existiert und andere Spurengase im betref- fenden Bereich (wenn auch weniger stark) emittieren können benötig das Programm ca.
3-4 Durchläufe bis Konvergenz erreicht ist. Dieses häng aber auch sehr stark von den vorgegebenen Anfangsparametern ab. Speziell bei der Bestimmung der HN03- Säulendicht ist es auch wichtig, die am nächste liegenden H20-Banden genau analy- siert zu haben, da deren Ausläufe die HNOi-Banden sehr stark beeinflussen.
Die Iterationen werden solange wiederholt, bis der Faktor sich nicht mehr als 0.8 % ändert
4.3 Simulation von Aerosolen in IR-Emissionsspektren
Wie in Abschnitt 1.2 gezeigt wurde, sind in der arktischen Atmosphär auch Aerosole vorhanden, welche die am Boden registrierte Strahlung durch Absorption, Emission und Streuung beeinflussen. Da die am Boden registrierte Strahlung der Aerosole aus verschie-
Kapitel 4: Simulation von IR-Emissionsspektren
Standardmi- Mischungspro- Meteorologi- Sichtweite fü schungsprofile file aus sehe Para- Aerosole (VIS 1) fü Spurengase Sondendaten meter aus
1 1
(H20,03) Sonden (p, T)Nein
Emissions-
Simulationser- W banden Gas Experiment gebnis
Abbildung 4-9 Flußscheni des Programms BACKFIT
denen Schichten stammt, ist fü die Aerosolemission ebenfalls ein Strahlungstransfermo- dell anzuwenden.
FASCOD3 gestattet zwar die Berechnung einer Vielzahl von Aerosolen, die meisten jedoch mit vorgegebenen Transmissionen entlang des Strahlungsweges. Weiterhin besteht die Möglichkeit neue Extinktionskoeffizienten zur Berechnung anzugeben. Diese Möglichkei wurde jedoch ebenfalls verworfen, da dann eine Automatisierung der Programmabläuf nicht mehr möglic gewesen wäre Im Rahmen dieser Arbeit wurden deswegen zwei Wege verfolgt, die in den folgenden Abschnitten beschrieben werden.
4.3.1 Approximation der Aerosolemission durch mehrere Schwarzkorperemis- sionen
Bei dieser Methode werden zunächs nur die Emissionsbanden der Molekül durch das Programm BACKFIT berechnet. Nach der Berechnung stimmen dann zwar die Integrale der Emissionsbanden überein das Experiment weist jedoch von der Simulation her einen charakteristischen Offset auf, der auf die Emission der Aerosole zurückzuführ ist.
Zunächs wird angenommen, da die Absorption der Aerosole keinen große Einfluà auf die Emissionsintensitäte der Molekül hat. Außerde soll das Emissionsverhalten der Aerosole dem eines grauen Körper entsprechen (dazu muà die Emissivitä der Aerosole übe das gesamte Spektrum einen konstanten Wert haben). Wenn diese Voraussetzungen gegeben sind, läà sich der Offset zwischen der Simulation und dem Experiment durch
4.3 Simulation von Aerosolen in IR-Emissionsspektren
Abbildung 4-10 Bestimmung des Multiplikationsfaktors fü die Spurengaskonzentration
Kombination verschiedener idealer Schwarzkörpe mit den Temperaturen der unteren Troposphär (in den ersten fün Kilometern) annähern Je stärke jedoch die Aerosolem- ission wird, desto weniger ist die Voraussetzung erfüllt da die Aerosolabsorption keinen Einfluà auf die Emissionen der Molekül hat. Eine Aussage übe die Säulendicht des Spurengase ist dann nicht mehr möglich
Um die korrekte Kombination der Schwarzkörpe zu finden, wurde eine Anpassung des Offsets mit den Schwarzkörperstrahlunge mit Hilfe der Methode der kleinsten Fehler- quadrate (least-square-fit) und dem Marquardt-Algorithmus [Marquardt, 19631 vorge- nommen. Die ausgegebenen Multiplikationsfaktoren könne dann zur Aussage übe die ungefähr vertikale Verteilung und dem Gehalt an Aerosolen herangezogen werden.
866 868 870
Wellenzahl [cm-'1
4.3.2 Berücksichtigun maritimer Aerosole in der FASCOD3-Rechnung Bei der Verwendung maritimer Aerosole in der FASCOD3-Simulation ist es möglich die Extinktion der Aerosole mit dem Parameter der Sichtweite VIS zu variieren. Dabei wird die Strahlungstransferrechnung vom FASCOD3-Programm ausgeführ und die Extink- tion der Aerosole mit ihrer Wirkung auf die .Molekülemissione ebenfalls berücksichtigt Der Einfluà der Aerosole auf die Berechnungen zeigt sich in Abb. 4-1 1, einer Spektren-
872
Kapitel 4: Simulation von IR-Emissionsspektren
simulation der Spektren vom 19.11.1995, der Zenithwinkel betragt in beiden Fallen 75'.
Wellenzahl [cm-I ] Abbildung 4-11 Vergleich der Berechnungen mit und ohne maritimes Acrosol
Durch die Aerosolemission wird die "Grundlinie" des Emissionsspektrums angehoben.
Gleichzeitig erniedrigen sich aber auch die Integrale der molekularen Emissionspeaks durch die Absorption der Aerosole. Die Emission der Aerosole macht sich nicht in Berei- chen bemerkbar, in denen die Strahlungsemission tropospharischer Gase gesättig ist (z.B im Bereich der CO2-Emissionsbanden von 600 bis 700 cm-l, hier nicht gezeigt). Auch im Bereich der sehr starken O-rErnissionsbande hat die Emission der Aerosole auf die Gesamtstrahlungsintensitat einen weniger starken Einfluà als im Rest des sogenannten 'atmosphärische Fensters" von 800 bis 1200 cm". Dennoch sind die Integrale der mole- kularen Emissionsbanden des Ozons durch die Absorption der Aerosole verringert worden.
Die emittierte Strahlung der Aerosole ist abhängi von deren Temperatur in den simu- lierten Schichten (Strahlungsverteilung nach der Planck'schen Funktion) und zusätzlic noch von deren Transrnissionsverhalten. In Abb. 4-12 ist zum einen die Differenz der beiden Berechnungen gegen die Wellenzahl aufgetragen, zum anderen die Emission der Aerosole selbst. Die H20-Emissionspeaks darin werden durch die Simulation verursacht, da FASCOD3 fü jede Schicht eine H20-Konzentration benötigt um die Transmission und die Emission der Aerosole berechnen zu können
Das Transmissionsverhalten einiger der von FASCOD3 zur Verfügun gestellten Aero- sole wird in Abb. 4-13 gezeigt, die Simulationsparameter stammen vom 25.07. 1996, der Zenithwinkel betrug 64.62'.
Da die Kontinuumemission von H 2 0 einen ähnliche Einfluà auf die Emissionsspektren hat wie die Aerosolemission, müsse die Säulendicht von HiO und die Aerosoldichte simultan angepaß werden. Dazu wurde das Programm BACKAERO im PASCAL-Code
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Differenz der Simulationsarten Emission der Aerosole
-
Wellenzahl [cm-'1
Abbildung 4-12 Differenz der Simulationen mit und ohne maritimes Aerosol und Eigenemission der ma- ritimen Aerosole.
entwickelt, dessen Flußschem in Abb. 4-14 gezeigt wird. Es ist im Prinzip eine Erweite- rung des Programms BACKFIT.
Zunächs werden dem Programm FASCOD3 übe eine Textdatei die in Abb. 4-14 gezeigten Eingabeparameter zur Verfügun gestellt, darunter auch zwei Startwerte fü die Sichtweiten, VIS1 und VIS2. Nach Beendigung der Simulationen mit den zwei Sicht- weiten werden nun die Simulationen in ausgewählte Bereichen des Spektrums mit dem Experiment verglichen. In diesen Bereichen sollte möglichs wenig Emission durch Molekül vorhanden sein. Durch lineare Regression der Abstande zwischen dem Experi- ment und den Simulationen mit den Startsichtweiten VISl und VIS2 und der Gröà der Startsichtweiten selbst wird nun eine neue Sichtweite VISN bestimmt, die theoretisch zu einem Offset von 0 führt Dabei wird die neue Sichtweite als Mittelwert aller Sichtweiten aus dem untersuchten Spektralbereich gebildet. Abb. 4-15 soll zur Veranschaulichung dieses Vorgangs dienen. Mit der so bestimmten neuen Sichtweite wird nun wiederum die Simulation FASCOD3 durchgeführt Nachdem diese abgeschlossen ist, werden die Inte- grale der Emissionsbanden von H 2 0 des Experiments und der Simulation miteinander dividiert (s. Abschnitt 4.2 zur Berechnungsweise). Mit dem so erhaltenen Zahlenwert werden die Volumenrnischungsverhaltnisse von H 2 0 in der gesamten Höh multipliziert.
Nun wird wieder die FASCOD3-Simulation fü die beiden Sichtweiten VISl und VIS2 zur Bestimmung der neuen Sichtweite durchgeführt Diese Iteration wird solange wieder- holt, bis sich die neue Sichtweite von der vorherigen um nicht mehr als 20 % unter- scheidet. Nach Abschluà dieser Iteration werden nun beide Parameter (Sichtweite und H20-Mischungsprofil) gleichzeitig variiert, bis Konvergenz erreicht ist (Unterschied Sichtweite <20 % und Unterschied Mischungsverhaltnis H 2 0 <0.8 %). Die simultane Optimierung von HiO-Volumenmischungsverhältni und der Sichtweite ist notwendig, da
Kapitel 4: Sinlulation von IR-Emissionsspektren
maritimes Aerosol -- stadtisches Aerosol - troposphansches Aerosol
,'
Wellenzahl [cm"']
Abbildung 4-13 Transmissionsverhalten einiger Aerosolarten. Die Aerosolsichtweite beträg jeweils 10 km bei gleichem Zenithwinkel von 64.62', die Parameter stammen vom 25.07.1996.
Wellenzahl 1
/
-
- - - Wellenzahl 2/ /
I
VISN VIS 1 VIS2
Sichtweiten Abbildung 4-15 Bestimmung der neuen Sichtweite VISN.
4.3 Simulation von Aerosolen in IR-Emissionsspektren
Startsichtweiten Standardmi- Mischung- Meteorologi- fü Aerosole schungsprofile sprofile aus sche Para- (VIS 1, VIS2) fü Spurengase Sondendaten meter aus (H20,03) Sonden (p, T)
FASCOD3
W(VIS 1, VIS2) Offset
FASCOD3
+
(VISN) Ernissions-
Berechnung
FASCOD3
VMR 1 H 2 0 F (VMR 1 H20) 0ffset
*
Experiment
Experiment
Experiment
Delta VIS < 20 % ?
FASCOD3
Offset Experiment (VISN, VMR 1 H20) Emissions-banden H20 Nein
Delta VIS <20 % ? Delta VMR H 2 0 < 0.8% ?
VIS: Sichtweite
VMR: Volume Mixing Ratio Ende Simulation VISN: neue Sichtweite
Ausgabe p: Druck
VIS, VMR HiO, SNR T: Temperatur
SNR: Signal to Noise Ratio Abbildung 4-14 Flußschem des Programms BACKAERO
Kapitel 4: Simulation von IR-Emissionsspektren
eine Veränderun eines Parameters auch automatisch die Veränderun des anderen Para- meters mit sich bringt. So bewirkt zum Beispiel eine Erhöhun des Volumenmischungs- verhältnisse von H 2 0 auch eine Erhöhun der Kontinuumemission. Diese zusätzlich Emission muà dann - um den Abstand zwischen Simulation und Experiment konstant zu halten - iiber eine Verringerung der Aerosoldichte mit einer Erhöhun der Sichtweite ausgeglichen werden.