Monolithischer UMo-Brennstoff

4.1. Vorgeschichte und Stand der Umrüstungsmöglichkeiten des FRM-II 51 gase, aufgrund der hohen Defektanzahl im Kristallgitter von gemahlenem Pulver, an diesen Defekten ansammeln und dadurch besser zurückgehalten werden können. Der Test IRIS-4 soll weiteren Aufschluss über Möglichkeiten zur Unterdrückung des Wachs-tums der Interaktionsschicht durch verschiedene metallurgische Verfahren wie das Auf-bringen von Oxidationsschichten auf die UMo Partikel oder auch durch modifizierte Defektstrukturen bringen [Ripert et al., 2008]. Es ist heute noch nicht klar, ob die jetzigen Bestrahlungsexperimente und weitere, die noch nötig sind zum Erfolg füh-ren werden. In jedem Fall hat die Schwell-Problematik jedoch die Entwicklung von UMo-Dispersionsbrennstoffen und die Brennstoffqualifikation deutlich um viele Jahre verzögert.

52 ^{Kapitel 4.} Umrüstung von Forschungsneutronenquellen - FRM-II

Verschiedene Verfahren zur Brennstoffplattenproduktion werden derzeit untersucht, wobei dem so genannten reibungsinduzierten Schweißen (friction stir welding, FSW) neben dem isostatischen Pressen (hot isostatic pressing - HIP) besondere Bedeutung beigemessen wird. FSW ist ein weltweit genutztes maschinelles Herstellungsverfahren zur Verschweißung unterschiedlicher Materialien und wird z.B. weltweit im Bereich des Flugzeugbau oder bei der Fertigung von Space Shuttle Brennstofftanks einge-setzt. Das Patent für das Verfahren wird von TWI Ltd. mit Sitz in England gehal-ten.

Bis 2004 gab es zwar noch kaum Erfahrungen bei der FSW Technologie im Umgang mit Materialien, die unter Strahlenschutzrichtlinien fallen, dennoch wurden diesbezüg-lich in den letzten Jahren große Fortschritte im Herstellungsverfahren gemacht. Mit dem FSW-Verfahren hergestellte Miniplatten wurden erstmals im RERTR-6 Experi-ment eingesetzt (HIP-Verfahren - RERTR 7). Durch den Bau einer für diesen speziellen FSW-Prozess geeigneten Maschine ist es auf amerikanischer Seite gelungen, die meisten Probleme bei der Herstellung von ganzen Brennstoffplatten zu lösen und schon erste ganze Platten in die Experimente AFIP-1 und AFIP 2 einzusetzen. Ebenfalls gibt es ers-te Planungen für eine industrielle Fertigung [Wachs et al., 2008b].

Auf französischer Seite wurden ebenfalls Fortschritte zur Fertigung mit dem FSW Pro-zess gemacht [Jarousse et al., 2006]. Noch steht es allerdings aus, eine Fertigung im industriellen Maßstab zu entwickeln. Eine neue Kooperation zwischen der TU München und AREVA-CERCA soll die Bemühungen nun erneuern. Vorgesehen ist zunächst die Auswahl einer geeigneten Interdiffusionsbarriere mittels Schwerionenbestrahlungsex-perimenten, um Porösitätsbildung zwischen Brennstoff und Cladding zu verhindern.

Der so ausgewählte Diffusionsblocker soll dann mit Hilfe von Sputter-Technologie auf monolithische Platten aufgetragen werden und erst dann soll das eigentliche Schweiß-verfahren an der so vorausgewählten Materialkombination getestet werden. Die Her-stellung der monolithischen Folie aus abgereichertem Uran soll ebenfalls mit Sputter-Technologie erfolgen, wobei mit einer industriellen Fertigung in näherer Zukunft wohl nicht zu rechnen ist. Mit Ergebnissen ist spätestens Anfang 2011 zu rechnen [Jarousse et al., 2009].

Desweiteren wird noch ein alternatives Verfahren zur Herstellung von Brennstoffplatten – transient liquid phase bonding (TLPB) – in den USA untersucht. Brennstoffplatten, die mit diesen Verfahren hergestellt wurden, wurden im Rahmen des RERTR-7 und -8 Experimentes untersucht.

In der Diskussion um die Herstellungsverfahren wurde ferner die Frage aufgeworfen, inwiefern die derzeit betrachteten Fertigungstechniken auch auf gebogene Brennstoff-platten (wie beim FRM-II) anwendbar wären bzw. ob gegebenenfalls BrennstoffBrennstoff-platten mit einer variablen Brennstoffstärke und unter Zusatz von brennbaren Neutronengiften herstellbar wären. Erste Ergebnisse vom Idaho Nationa Laboratory zeigen vielverspre-chende Resultate und haben die grundsätzliche Machbarkeit gezeigt [Woolstenhulme

4.1. Vorgeschichte und Stand der Umrüstungsmöglichkeiten des FRM-II 53 et al., 2008].

Ergebnisse der bisherigen Bestrahlungsexperimente

Die Ergebnisse der Untersuchung der ersten zwei bestrahlten monolithischen Mini-platten im RERTR-4 Experiment waren sehr erfolgversprechend [Hofman und Meyer, 2002]. Die Nachbestrahlungsuntersuchungen zu RERTR-4 zeigten einen sehr regelmä-ßigen Aufbau der Interaktionsschicht an der Grenzfläche von UMo-Brennstoff zu Al-Cladding und eine sehr gute Spaltgasblasenmorphologie [Hofman und Snelgrove, 2003].

Inzwischen sind weitere Bestrahlungsexperimente für monolithische Brennstoffe in den USA vorgenommen worden: RERTR-6, -7a, -8a, 8b, 9, AFIP-1, AFIP-2 (vgl. Tab. 4.1).

Es zeichnet sich folgendes Bild ab: In den Experimenten RERTR 6 und 7 kamen mit dem FSW Prozess hergestellte Mini-Platten zum Einsatz. Insgesamt war das Brenn-stoffverhalten wären des Abbrands als stabil und gut einzuschätzen.⁵⁹ Allerdings trat dieselbe Problematik der Porösitätsbildung in der Interaktionsschicht, wie sie bei Di-spersionsbrennstoffen zu sehen war, ebenfalls bei mit FSW gefertigten monolithischen Brennstoffen an der Grenzfläche zwischen der UMo-Folie und dem Cladding-Material auf. Ab einer Dicke der Interaktionsschicht von etwa 4 μm wird diese instabil, wenn nicht genug Si im Claddingmaterial vorhanden ist. Die Porösitäten können dazu führen, dass das Cladding sich vom Brennstoff abtrennt und ein Hohlraum entsteht (delami-nation, debonding) [Finlay et al., 2007; Wachs et al., 2008a]. Mini-Platten die mit dem HIP Prozess hergestellt wurden zeigten im RERTR-8 Experiment sehr gutes Bestrah-lungsverhalten bei einer mittleren Spaltdichte von 6.0·10²¹ fis/cm³ [Robinson et al., 2008].

Trotz diesen positiven Ergebnissen für die mit HIP gefertigten Miniplatten wurden ver-schiedene Möglichkeiten untersucht, um das Auftreten der Porösitäten zu verhindern.

Dazu wird ähnlich wie bei den Dispersionsbrennstoffen eine dünne Zwischenschicht aus Silizium als Diffusionsblocker zwischen Brennstoff und Cladding aufgetragen, alternativ wurde auch eine dünne Schicht aus Zirconium untersucht. Erste Miniplatten wurden im RERTR-9 Experiment bestrahlt. Eine der Platten mit einer Si-Schicht wurde bis zu einer mittleren Spaltdichte von 7.8·10²¹ fis/cm³ bestrahlt mit einer Spitzenbelastung von bis zu1.2·10²²f is/cm³, dem 1.6 fachen, was ein LEU Brennstoff je erreichen würde und schwoll stark an. Die zweite Platte mit einer mittleren Spaltdichte von 6.2·10²¹ fis/cm³ zeigte hingegen sehr gutes Verhalten. Die beiden Platten mit einer Zirconium Schicht zeigten beide sehr gutes Bestrahlungsverhalten bei Spaltdichten bis zu7.5·10²¹ fis/cm³ [Robinson et al., 2008].

Die Ursprünglich geplanten Experimente im sogenannten ‘common TUM/CEA/CERCA Experiment (IRIS-5 )“ [Röhrmoser et al., 2005], die eine Bestrahlung vollständiger monolithischer Brennstoffplatten im französischen OSIRIS

59Details zu RERTR-6 und 7 Experimenten finden sich in [Englert et al., 2006c].

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Reaktor vorsahen [Snelgrove et al., 2005; Röhrmoser et al., 2005] wurden offenbar nicht durchgeführt. Die Kooperation der TUM mit CERCA-AREVA konzentriert sich derzeit auf die Brennstofffertigung [Jarousse et al., 2009]. Bestrahlungsexperimente scheinen in nächster Zeit nicht vorgesehen zu sein.

Zusammenfassung für monolithische Brennstoffe und Bedeutung für den FRM-II

Bislang liegen keine Erkenntnisse vor, die einer Qualifizierung der monolithischen UMo-Brennstoffe in den USA bis Ende 2011⁶⁰ prinzipiell im Wege stehen könnten. Es sind allerdings noch weitere Bestrahlungsexperimente und Tests notwendig. Einige ferti-gungstechnische Probleme konnten durch die Weiterentwicklung der FSW-Technik be-hoben werden und die Entwicklung zur Fertigung im industriellen Maßstab wird nach wie vor nicht als problematisch angesehen [Wachs et al., 2008a]. Der Fokus im ameri-kanischen RERTR Brennstoffentwicklungsprogramm liegt nun auf den monolithischen Brennstoffen, auch weil diese für die Umstellung einiger amerikanischer Hochflußreak-toren (HFIR, ATR, NIST, MURR, MITR-II)⁶¹benötigt werden, die bis 2014 umgestellt werden sollen.⁶²

Insgesamt werden den monolithischen Brennstoffen nach heutigem Kenntnisstand und unter Kenntnisnahme der Probleme mit den UMo-Dispersionsbrennstoffen das größte Potenzial zur Umstellung von Hochflußreaktoren beigemessen. Bestrahlungsexperimen-te mit Dispersionsbrennstoffen für den FRM-II sind nach wie vor kritisch einzuschät-zen, falls für den FRM-II realistische Spaltraten (gemessen in den Brennstoffpartikeln:

10¹⁵ fi/cm³s und darüber) erzielt werden sollen, es sei denn die positiven Eigenschaf-ten der Addition von Silizium würden sich sogar für solche extremen Bedingungen erfüllen. Ohne das Erreichen dieser hohen Spaltraten wären die durchgeführten Be-strahlungsexperimente aber nur begrenzt auf den möglichen Einsatz im FRM-II über-tragbar.

Überdies bieten die monolithischen Brennstoffe aufgrund ihrer extrem hohen Urandich-te eine bessere Möglichkeit als die Dispersionsbrennstoffe, die hohen Anforderungen des FRM-II bezüglich einer minimal zu verwendenden Anreicherung bei nur geringen Verlusten für die Gesamtgüte zu erreichen und müssen daher generell als günstiger

60[Wachs et al., 2008a]

61High Flux Isotope Reactor at the Oak Ridge National Laboratory - HFIR, the Advanced Test Reactor at the Idaho National Laboratory - ATR, the National Bureau of Standards Reactor at the National Institute of Standards and Technology NIST, the Missouri University Research Reactor at the University of Missouri–Columbia MURR, and the MIT Reactor-II at the Massachusetts Institute of Technology, MITR-II

62Kommunikation mit P. Staples (Reactor Conversions Program Manager, Office of Global Threat Reduction, DOE-NNSA), Dokumente: „Reactors identified for Conversion-2007“ und „Working List of 129 Reactors identified for Conversion “

4.2. Kriterien der Optimierung einer Umrüstung 55