Lumineszenzeigenschaften der Einzelk¨ orner

Bei gleicher Dosis ist das Lumineszenzsignal direkt proportional zum Volumen des Dosimeters.

Je kleiner die K¨orner sind, um so weniger Licht wird emittiert. Deshalb wurde zuerst ¨uberpr¨uft, ob die Empfindlichkeit des Photomultipliers im Risø-Ger¨at f¨ur das oben geschilderte Vorhaben ausreicht.

Im Fall einer optischen Stimulation mit den blauen LEDs muß f¨ur die Detektion der UV-Filter (U340) verwendet werden, um den Photomultiplier vor dem Licht der Dioden zu sch¨utzen. Da die Hauptemission von α-Al2O3:C aber im blauen Wellenl¨angenbereich liegt, wird das geringe

Abbildung 10.1: α-Al2O3:C-K¨orner, die mit 200 und 300 µm Sieben abgetrennt wurden.

Signal zus¨atzlich geschw¨acht. Tats¨achlich war erst nach 100 s Bestrahlung der Nebenposition (ca. 4 mGy) ein vom Untergrund unterscheidbares Signal vorhanden. Dieser Dosisbereich w¨urde eine Expositionsdauer von mehr als einem Jahr voraussetzen, so daß keine weiteren Versuche mit optischer Stimulation unternommen wurden.

Bei TL-Messungen hingegen ist es m¨oglich, die h¨ohere blaue Emission zu messen. Die Leucht-kurven zweier einzelnerα-Al2O3:C-K¨orner sind in Abbildung 10.2 dargestellt. Die Leuchtkurve des Korns mit der Nummer 3 zeigt wie auch die Leuchtkurve einer Tablette einen einzelnen Peak. Die Kurve des Korns Nummer 4 ist stark abgeflacht und scheint sogar aus zwei nicht aufl¨osbaren Peaks zu bestehen.

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Abbildung 10.2: Leuchtkurven von zwei einzelnen α-Al2O3:C-K¨ornern, nachdem die Nebenpo-sition 50 s bestrahlt wurde.

Abbildung 10.3: Wachstumskurve (schwarze Symbole) und Reproduzierbarkeitstests (leere Sym-bole) eines einzelnen α-Al₂O₃:C-Korns, ohne (links) und mit (rechts) Korrektur von Sensiti-vit¨ats¨anderungen. Die Geraden kennzeichnen die linearen Fits an die Daten, die Korrelations-koeffizienten sind angegeben.

Auch mit den Einzelk¨ornern wurde vor weiterf¨uhrenden Experimenten erst eine Wachstums-kurve aufgenommen und die Reproduzierbarkeit von bekannten Bestrahlungsdauern untersucht.

Dazu wurden einzelne K¨orner 20 bis 800 s bestrahlt (Nebenposition) und das resultierende TL-Signal gemessen. Zus¨atzlich wurde vor und nach jeder Bestrahlung und Messung eine Testdosis (50 s) appliziert, um eventuelle Sensitivit¨ats¨anderungen korrigieren zu k¨onnen. Anschließend wurden noch Reproduzierbarkeitstests mit 6 Bestrahlungsdauern vorgenommen, denen eben-falls Korrekturbestrahlungen zwischengelagert waren. Das Ergebnis f¨ur Korn Nummer 3 ist in Abbildung 10.3 dargestellt.

Ohne Korrektur der Sensitivit¨ats¨anderungen (links) sind nicht nur die Meßpunkte schlechter mit dem linearen Fit korreliert, sondern auch die Reproduzierbarkeitsmessungen liegen weit außer-halb der Wachstumskurve. Mit Korrektur (rechts) liegen die Punkte der Wachstumskurve exakt auf einer Geraden (Korrelationskoeffizient auf 4 Nachkommastellen genau), mit der dann auch die Reproduzierbarkeitsmessungen zusammenfallen. W¨ahrend bei Tabletten auch ohne Korrek-turmessung gearbeitet werden kann, empfiehlt es sich f¨ur Einzelk¨orner stark eine solche Korrek-tur vorzunehmen. Es ist nicht sicher, ob es sich dabei wirklich um eine Sensitivit¨ats¨anderung der K¨orner handelt, oder ob eine temperaturbedingte Korrosion der Probentr¨ager zu einer sich ver¨andernden Lumineszenz f¨uhrt, die das schwache Signal der K¨orner st¨arker ver¨andert als das helle Signal der Tabletten.

Die Reproduzierbarkeitstests f¨ur vier K¨orner (Nummern 1 bis 4) sind in Tabelle 10.1 aufgeli-stet. Abgesehen von Korn Nummer 4 sind alle Werte mit einer Genauigkeit von mindestens 4 % reproduzierbar, sofern sie im Zeitbereich der Wachstumskurve liegen. Abgesehen von Korn Nummer 2 wird diese Genauigkeit auch im Fall einer Extrapolation der Kurven erreicht. An-ders sieht es bei Korn Nummer 4 aus, bei dem f¨ur kurze Zeiten sogar Abweichungen von fast 30 % festgestellt wurden. Da dieses Korn auch bei der Leuchtkurve (Abbildung 10.2) Beson-derheiten aufwies, wurde im Folgenden darauf verzichtet Einzelk¨orner mit stark deformierten Leuchtkurven zur Auswertung heranzuziehen.

Korn 1 Korn 2 Korn 3 Korn 4 Sollwert Meßwert Abw. Meßwert Abw. Meßwert Abw. Meßwert Abw.

in s in s in % in s in % in s in % in s in %

300 312 4.0 299 0.33 300 0.0 299 0.33

1200 1214 1.2 1164 3.0 1182 1.5 1143 4.8

3000 2967 1.1 2774 7.5 2918 2.7 2730 9.0

30 29.2 2.7 29.5 1.7 29.8 0.67 38.2 27

800 829 3.6 786 1.8 800 0.0 784 2.0

300 308 2.7 295 1.7 300 0.0 303 1.0

Tabelle 10.1: Mit α-Al2O3:C-K¨ornern reproduzierte Bestrahlungsdauern, wenn die TL-Wachstumskurve ¨uber den Bereich 20-800 s verwendet wird, und die Abweichung vom Sollwert in %.

10.2 Praktische Vorgehensweise bei der Bestimmung einer Do-sisleistungsverteilung

Als Testsediment f¨ur die Bestimmung einer Dosisleistungsverteilung wurde Nussi verwendet. In eine mit L¨oß gef¨ullte Filmdose wurde eine Spatelspitzeα-Al₂O₃:C-K¨ornchen der Gr¨oße 200 bis 300µm untergemischt. Durch die geringe Menge wurde sichergestellt, daß die Dosimeter nicht selbst zu Variationen in der Dosisleistung f¨uhren. Die Filmdose wurde anschließend f¨ur ein halbes Jahr in dem bereits genannten Eimer mit Nussi vergraben.

Zur Abtrennung der Dosimeterk¨orner wurde die Korngr¨oßenfraktion 200 bis 300µm abgesiebt und einer Schweretrennung mit Lithiumpolywolframat (ρ = 2.85 g/cm³) unterzogen, indem die Schwerefl¨ussigkeit mit den K¨ornern ¨uber nacht stehen gelassen wurde. Dabei werden insbeson-dere Quarze und Feldsp¨ate (ρ= 2.65 g/cm³bzw. 2.5 bis 2.6 g/cm³) abgetrennt. Dasα-Al2O3:C mit einer Dichte von 3.97 g/cm³ bleibt zusammen mit Schwermineralen in der schweren Frak-tion zur¨uck. Mit einem Magnetscheider wurden die magnetischen Minerale abgetrennt, so daß nach der Aufbereitung haupts¨achlich noch Zirkon (ZrSiO4)und Apatit (Ca5(PO4)3(F,Cl,OH)) als Verunreinigungen in Frage kommen (Parfenoff et al. 1970).

Es stellt sich daher die Frage, ob bei Lumineszenzmessungen an Einzelk¨ornern diese Verunreini-gungen erkannt werden k¨onnen. Dazu wurde das Lumineszenzverhalten von Zirkon und Apatit qualitativ untersucht. K¨orner beider Minerale wurden mit der im Risø-Ger¨at eingebauten β -Quelle 10 s lang bestrahlt (entsprechend ca. 1 Gy Quarzdosis). Anschließend wurde zum einen das OSL-Signal gemessen, indem die Proben 100 s mit den blauen Dioden stimuliert wurden, zum anderen wurde bei einer Heizrate von 2 ^◦C/s das TL-Signal bestimmt (Filter: U340). Die Ergebnisse sind in Abbildung 10.4 dargestellt. Beide Minerale zeigen bei Blaustimulation ein OSL-Signal (oben). Da die Scheibchen mit unterschiedlich großen und vielen K¨ornern belegt waren, k¨onnen die Messungen nicht quantitativ verglichen werden; es ist auch keine Aussage

¨uber die Intensit¨at im Vergleich zu α-Al2O3:C m¨oglich. Dennoch ist zu vermuten, daß im Fall von OSL-Messungen an Einzelk¨ornern nicht zwischen den Mineralen unterschieden werden kann.

Die Leuchtkurven sind jedoch deutliche verschieden. W¨ahrend α-Al2O3:C nur einen einzelnen Peak bei 190 ^◦C zeigt, liegt der Peak bei Zirkon bei ca. 90 ^◦C und damit bei wesentlich niedrigeren Temperaturen. Die beiden Peaks von Apatit bei ca. 140 ^◦C und 290 ^◦C k¨onnen ebenfalls nicht mit einerα-Al2O3:C Leuchtkurve verwechselt werden. F¨ur Einzelkornmessungen

Abbildung 10.4: OSL- (oben) und TL-Signale (unten) von Zirkon- (rechts) und Apatit-K¨ornern (links) nach Bestrahlung mit 1 Gy.

empfiehlt sich auch deshalb die Thermolumineszenz.

Um die Effektivit¨at des oben beschriebenen Trennvorganges zu testen, wurden α-Al2O3 :C-K¨ornchen der Gr¨oße 200-300 µm mit 4 Sedimenten unterschiedlicher Zusammensetzung und Herkunft vermischt. Die gesiebten und mittels Schweretrennung und Magnetscheider getrennten Fraktionen wurden bestrahlt und die TL wurde gemessen. Es zeigte sich, daß das α-Al2O3:C zwar noch in allen abgetrennten Fraktionen nachweisbar war, daß aber die nichtmagnetische Fraktion mit einer Dichte ρ >2.85 g/cm³ nurα-Al2O3:C enthielt. Somit geht bei der Aufberei-tung zwar Material verloren, aber Probleme mit Verunreinigungen sind kaum zu erwarten.