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-Die Auswertung der Geometrie der LASER-Bohrungen erfolgte durch Lochlängs-schliff an identisch bearbeiteten kalten Referenzpartikeln . Abb . 7 .5 zeigt einen entsprechenden Schliff an einem BISO-Mischoxidpartikel mit LT1-Beschich-tung . Eine zusätzliche grobe Kontrolle der Bohrlochtiefen in den angebohrten heißen Partikeln erfolgte durch die y-spektrometrische Auswertung des aufge-fangenen Materialabtrages.
Die relative Freisetzung von Cs-137 in Abhängigkeit von der Ausheizzeit
und der Glühtemperatur für BISO-Mischoxidpartikeln mit und ohne spaltprodukt-bindende Kernzusätze aus dem Experiment FRJ 2-P18 ist in Abb . 7 .6 dargestellt.
Die zugehörigen Bestrahlungsdaten sind in Tab . 7 .1 und 7 .2 enthalten (nach /3/) . Im ganzen betrachteten Temperaturbereich von 815® C bis 1400v C zeigen die Partikeln mit zusatzfreien Mischoxid-Kernen stets höhere Freisetzungs-werte als Partikeln mit Kernadditiva . Bei den höchsten Glühtemperaturen von
1400 0 C unterscheiden sich die Freisetzungswerte der Partikeln nicht mehr wesentlich wegen des bei diesen Temperaturen verschwindenden Gettereffektes
für Cäsium durch die Kernzusätze . Im übrigen Temperaturbereich betragen die Differenzen der Freisetzungswerte bei Glühzeiten bis zu 21 Stunden etwa
eine Größenordnung ; diese Unterschiede können aufgrund der monoton anstei-genden Tendenz der Freisetzungskurven auch bei längeren Ausheizzeiten zwei Größenordnungen nicht übersteigen.
In Abb . 7 .7 ist die Cs-Freisetzung für die gleichen Partikeln wie in
Abb . 7 .6 dargestellt, jedoch reichen die Bohrungen in diesem Fall durch die verdichtete Pufferschicht resp . durch die A1 2 0 3 /Si0 2 -reiche Zwischenschicht zwischen Kern und Puffer bis in den Kern hinein . Mit einer Ausnahme zeigen auch hier die Partikeln mit zusatzfreien Kernen eine um etwa eine Größen-ordnung höhere Cs-Freisetzung.
An B1S0-Partikeln mit U0 2 -Kernen aus demselben Bestrahlungsexperiment wurden die gleichen Freisetzungsmessungen vorgenommen, die zu den in Abb . 7 .8
ge-zeigten Ergebnissen führten . Im ganzen Temperaturbereich zwischen 815 0 C und 1400 0 C liegt die Cäsium-Freisetzung eindeutig höher als bei den beiden vor-her diskutierten Sorten von Mischoxidpartikeln . Bemerkenswert ist hierbei die fast vollständige Freisetzung bei 1400 ® C.
Eine wesentliche Ursache für dieses sehr bemerkenswerte Verhalten der Parti-keln ist in vergleichsweise sehr viel höheren Abbrand (30,38% FIMA
gegen-über 5,43% FIMA resp . 4,76% FIMA (siehe Tab . 7 .1 und 7 .2)) zu suchen . Eine erhöhte Freisetzung ist aber auch durch den geringen Kernradius dieser Par-tikeln bedingt . Um die einzelnen Effekte zu separieren, müssen die Frei-setzungskurven noch eingehender analysiert werden .
Abb . 7 .5
Abb . 7 .6
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Lochlängsschliff an BISO-Mischoxidportikein mit LTI-Beschichtung
Freisetzung von Os-137 aus BISO-beschichteten Partikeln (Experiment FRJ 2-P18) mit identischen Defekten in der Beschichtung ; Bohrungen bis in die Pufferschicht
-4-I1J7h102, E8S0.T .v.00°C (U Th0 . BIS0,T .12OO
. .
.---'--',r'
. ( TK . A, G, °C
5---:-- 1- - . T 0, -- -- -- B150.T. 815 '0 iUT h } 0, A1,0,ISA.B60 .T-.PO05 °C
,1--A - - - - h) 0, . A C5,es oT- 815'°
91
-tl-235 Anr°eicheruarg rh/U-235 Verhältnis ari ttl . Dt rchmesser°
Kerndichte Kernporosität
Beschichtungste ratar Beschichtungsgas Schichtdicke Dichte
Tal)] 7 , 2 ; 9estr°ahlungsdateer des Experimentes FR J2-P1B
Abb . 7 .7:
Abb . 7 .8:
Abb . 7 .9 :
- 92
Li,T h102.1ii20,1902 81S0,1.81SC
_ {u Thi0, 9SO.T12DO'C
fU (IiiTT
9S0,T21005'C
0,,JSn0,, BSC,T .120C0
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-es- T N . 1
5 IG 20 25 ,N.4heizzaet Sl'undien1
Freisetzung von Cs-137 aus BISO-beschichteten Partikeln (Experiment FRJ 2-P18) mit identischen Defekten in der Beschichtung ; Bohrungen bis in den Kern
e.30,2i.12 03 150 2 050
Sohrunger iss n de oolfetschIchl i
20 25 A.usherareit (Stunde-3
Freisetzung von Cs-137 aus BISO-beschichteten Partikeln (Experiment FRJ 2-P18) mit Defekten in der Beschichtung
7
1 is luThVO1., ..A1,o,is 02i 950,7ssoT iLoo°c12po°cU0, +ied 20,2502 S0 .T, 5115°C h 102 asoT,12oci"c, .
. 2 - 9SC T 815°C
i i
T .Ai ,G,IS,0, , BiS0 ,T 815°C
10 15 20 25 Austeamen iS .ioneN
Freisetzung von Cs-137 aus BISO-beschichteten Partikeln (Experiment FRJ 2-P18) ; Bohrungen bis in die Pufferschicht
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Der z .T . soeben vorgenommene Vergleich der Freisetzung von Cs-137 aus ver-schiedenen Partikelsorten wird durch Abb . 7 .9 noch einmal verdeutlicht.
Die wesentlichen Ergebnisse der Freisetzungsmessungen an defekten Partikeln lassen sich demnach wie folgt zusammenfassen:
- Zwischen 815 0 C und 12000 C zeigen defekte Mischoxidpartikeln mit Kern-zusätzen Cäsium-Freisetzungen, die nur etwa eine Größenordnung unter denen aus zusatzfreien Mischoxidpartikeln liegen.
- Die bessere Zurückhaltung von Kernen mit A1 2 0 3/Si0 2 -Zusätzen wird durch einen höheren Abbrand überkompensiert.
- Die Qualität der hier untersuchten Defekte ( d .h . Tiefe und Durchmesser des Bohrloches) ist ohne überragenden Einfluß auf die Freisetzung.
Bei den hier betrachteten Partikelsorten, den verschiedenen Glühtempe-raturen und der maximalen Ausheizzeit von 21 Stunden unterscheiden sich die Freisetzungswerte von Cs-137 aus allen hier untersuchten
Defekt-partikeln um etwa zwei Größenordnungen.
Die hier vorgestellten Ergebnisse enthalten keine Aussagen über statistische Schwankungen . In weiteren Experimenten wäre daher die Streubreite der Freisetzungsmessungen auszuloten . Ferner bietet sich durch entsprechen-den Einsatz der LASER-Sonde die Möglichkeit an, Partikeln mit vor der strahlung angebrachten identischen definierten Defekten im Rahmen von Be-strahlungsexperimenten auf ihr Verhalten In-Pile zu untersuchen und mit den Laborergebnissen zu vergleichen.
Neben dem Studium des Freisetzungsverhaltens defekter Partikeln wird die LASER-Sonde zur Messung von Konzentrationsprofilen in Partikeln einge-setzt . Zur Bestimmung von Spaltprodukt-Konzentrationen und deren Ortsab-hängigkeit wird der LASER-Strahl auf den Meridianschnitt von Partikeln fokussiert . Dadurch werden definierte Probenentnahmen (5 um - 20 um;
h = 5 um . . . 250 um) in beliebigen Bereichen von eingebetteten Brennstoff-teilchen ermöglicht . Die Auswertung erfolgt durch ß- und y-Spektrometrie des abgedampften und aufgefangenen Probenmaterials und die parallel statt-findende Volumenmessung der Bohrlöcher.
Die Ansicht eines auf Meridianschnitt vorpräparierten und mit der LASER--Sonde untersuchten Partikels wird in Abb . 7 .10 gezeigt . Die Probenentnahme erfolgt dabei durch diskrete Bohrungen auf konzentrischen Kreisabschnitten .
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-Abb . 7 .10 : Bohrungen der LASER-Sonde in einem BISO-GTI-Partikel zur Aufnahme von Spaltproduktprofilen
Abb . 7 .11 : Spaltprodukt-Konzentrationsprofile in BISO-HTI-Partikeln
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-Die Auswertung einer deratigen kreisbogenförmigen Bohrserie ergibt die Spaltprodukt-Konzentration an dem entsprechenden Radius des Kerns oder der Hüllschicht . Das Cs-Konzentrationsprofil zweier derart bearbeiteter und ausgewerteter Partikeln ist in Abb . 7 .11 den mit der Ätzmethode gewon-nenen Profilen von Partikeln aus dem gleichen Bestrahlungsexperiment gegen-übergestellt . Es zeigt sich, daß die LASER-Sonde qualitativ vergleichbare Resultate liefert wie die Ätzmethode . Die relativ große Abweichung der Meß-werte in der äußeren Hüllschicht könnte präparationsbedingt gewesen sein, indem beim Polieren eine Kontamination der PyC-Schicht durch Kernmaterial eingetreten ist . Wir hoffen, diese Fehlerquelle durch Ultraschallbehandlung des Präparates nach dem Polieren eliminieren zu können . Bei dem hier gezeig-ten Profil handelt es sich um erste Ergebnisse . Weitere Profile wurden mit der LASER-Sonde schon aufgenommen, die Auswertung steht jedoch noch aus.
Entsprechende Experimente an TRISO-Partikeln sind vorbereitet.
Die bisherigen Erfahrungen mit der LASER-Sonde und die erzielten Ergebnisse zeigen, daß der Einsatz dieses Systems als eine verläßliche Methode zur Bestimmung der Spaltprodukt-Freisetzung und -Verteilung beschichteter Brenn-stoffteilchen angesehen werden kann . Darüber hinaus ergibt sich für ein der-artiges LASER-System ein diskretes Spektrum weiterer Einsatzmöglichkeiten zur Charakterisierung und Parametierung von HTR-Brennstoffen und -Struktur-materialien.
LITERATUR
/1/ Overhoff, Th . Physikalisch-technische Grundlagen des LASER-systems ;(Diese Ausgabe ; Kapitel 6)
/2/ Mollwo, E . Maser und Laser ; B .I .Hochschultaschenbücher Bd . 79/79a 2 . Auflage (1968)
/3/ Zoller, KFA-Report, Jü1-1324(1976)