2.3 Experimente
2.3.1 Gekreuzt lineare Anregung
In diesem Abschnitt werden die reinen Spinstr¨ome, die in ±x-Richtung fließen (Abbildung 2.2a), behandelt. Gezeigt wird, dass ihre St ¨arke und Spinpolarisati-on direkt mit der relativen Phase(2φω−φ2ω)der beiden anregendenω- und 2ω -Lichtfelder kontrolliert werden kann: Die Spinstr¨ome f ¨uhren zu einer relativen Verschiebung von Elektronen mit
”Spin-Down“- und
”Spin-Up“-Ausrichtung11 . Diese Verschiebung kann durch die relative Bewegung der Schwerpunkte der σ+- und σ−-polarisierten Photolumineszenz gegeneinander nach der koh ¨aren-ten Anregung mit ω- und 2ω-Femtosekunden-Laserlicht-Pulsen in Abh ¨angig-keit von der relative Phase (2φω −φ2ω) beobachtet werden. Das Prinzip ist in Abbildung 2.4 schematisch dargestellt. Die Str¨ome in±z-Richtung werden von nun an weggelassen, da sie in den folgenden Experimenten keine Rolle
spie-11
”Spin-Down“ bzw.
”Spin-Up“ stehen f ¨ur eine Ausrichtung des Elektronenspins parallel bzw.
antiparallel zur Spin-Quantisierungsachse.
excitation and polarization
sample
σ σ σ σ
-- PL - PL
σ σ σ σ
+Abbildung 2.4: Schematische Darstellung der Photolumineszenz-Punkt-Bewegung.
Die durchgezogene Linie markiert den Anregungspunkt, der zusammenf ¨allt mit der Position der angeregten Photolumineszenz ohne Spinstr¨ome [ z.B. f ¨ur (2φω − φ2ω) = 0,2π,4π, . . .]. Die gestrichelten Linien markieren die Positionen der Photolumineszenz-Punkte f ¨ur
”Spin-Up“- und
”Spin-Down“-Elektronen bei maxima-lenSpinstr¨omen[(2φω−φ2ω) = π2, 5π2, 9π2 , . . .]. F ¨ur(2φω −φ2ω) = −π2, 3π2, 7π2, . . . fließt der
”Spin-Up“-Strom nach rechts und der
”Spin-Down“-Strom nach links, d.h. die Positio-nen derσ+- undσ−-Photolumineszenz vertauschen sich.
len12.
Die Photolumineszenz-Punkt-Verschiebung wird mit einer speziellen zwei-fach differentiellen Methode gemessen: Erstens werden beide zirkularen Po-larisationen desselben Photolumineszenz-Punktes gleichzeitig, aber r ¨aumlich gut getrennt, mit der CCD-Kamera aufgenommen. Die r ¨aumliche Trennung wird durch die Kombination eines Fl ¨ussigkristall-Verz¨ogerers (engl.
”Liquid Crystal Retarder“, kurz: LCR), welcher die Funktion einesλ ⁄ 4-Verz¨ogerungs-Pl ¨attchen ¨ubernimmt, und eines Wollaston-Prismas erreicht. Das durch den LCR realisierteλ ⁄ 4-Verz¨ogerungs-Pl ¨attchens transformiert σ+- undσ−- Licht in zueinander senkrecht linear polarisiertes Licht. Das folgende Wollaston-Prisma trennt die beiden senkrecht polarisierten Komponenten r ¨aumlich in einem festgelegten Winkel (0,5◦) auf. Die CCD Kamera detektiert folglich zwei Punkte, wovon einer dem σ+- und der andere dem σ−-polarisierten Anteil der von der Probe ausgestrahlten Photolumineszenz zuzuordnen ist. Die Bewe-gung gegeneinander wird durch die relative ¨Anderung der Schwerpunkte bei-der Punkte gemessen, welche durch Gauß-Anpassungen bestimmt werden13
12In der gegebenen Anregungs- und Detektions-Geometrie kann die Spinpolarisation der Spinstr¨ome in±z-Richtung nicht aufgel¨ost werden [18].
13Die Messungen erfolgen mit dem WINDOWS-Programm PVCJHCAM (ca. 9500 Zeilen in c++), das von mir speziell f ¨ur diese Art von Messungen entwickelt wurde. Das Programm
s +
s
-1000 2000 0
250 500 750 1000
intensity [arb. u.]
s -s+
1000 2000 0
250 500 750 1000
intensity [arb. u.]
s
-s+
channel channel
s + s
-L(+ /4)l L(- /4)l
Abbildung 2.5:Schematische Darstellung der Messung der Photolumineszenz-Punkt-Verschiebung. Abgebildet sind die Aufnahmen auf der CCD-Kamera und die jeweiligen Anpassungen der Profile durch eine doppelte Gauß-Kurve. Links ist die Situation f ¨ur eine Verz¨ogerung des LCRs von+λ⁄ 4und rechts von−λ ⁄ 4gezeigt. Beim Umschalten vertauschen sich nur die Positionen von σ+- und σ−-detektierter Photolumineszenz, nicht aber deren Verschiebungs-Richtung.
(Abbildung 2.5).
Zweitens k¨onnen Rauschen und Artefakte, verursacht durch Langzeit-Instabilit ¨aten des Laserstrahl-Verlaufs, stark reduziert werden, indem die Verz¨ogerung des LCRs von+λ⁄4 zu−λ⁄4 und umgekehrt zwischen aufeinander-folgenden Einzelmessungen umgeschaltet wird. Dadurch vertauschen sich auf der CCD-Kamera die Positionen der σ+- undσ−-Detektion. Die Endergebnisse f ¨ur die Verschiebung berechnen sich aus:
∆signal = ∆LCR(+λ⁄4)− ∆LCR(−λ⁄4) (2.5) Diese Vorgehensweise eliminiert erstens den k ¨unstlichen Offset durch das Wollaston-Prisma und zweitens scheinbare Verschiebungen durch zum Beispiel Inhomogenit ¨aten in der Sensitivit ¨at der Detektion und drittens die Strahl-Lage-Instabilit ¨aten des anregenden Lasers. Die Strahl-Strahl-Lage-Instabilit ¨aten in diesem Experiment sind relativ stark ausgepr ¨agt, was auf den Argon-Ionen-Pumplaser zur ¨uckzuf ¨uhren ist. Das Ergebnis dieser doppelt-differentiellen Me-thode ist inAbbildung 2.6gezeigt.
Die untere durchgezogene Linie inAbbildung 2.6zeigt die gemessene
Inter-liest die CCD-Kamera aus, bildet die Transienten, f ¨uhrt die Gauß-Anpassungen mit einem Levenberg-Marquardt-Algorithmus [40] durch und steuert die Phasen-Verz¨ogerung.
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 -20
-18 -16 -14 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8
10 Sine fit
piezo voltage
relative displacement [nm]
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
290nm ZnSe, T=100K
interference int. [arb. u.]
Abbildung 2.6:Ergebnisse der gemessenen Verschiebung in ZnSe bei T = 100K bei Anregung mit gekreuzt polarisiertem Licht bei400nm und 800nm. Die untere Kur-ve zeigt die relatiKur-ve Phasenbeziehung (2φω −φ2ω) zwischen dem ω- und 2ω- Licht in Abh ¨angigkeit von der Verz¨ogerung. Die obere Kurve zeigt die Verschiebung der zirku-lar analysierten Photolumineszenz-Punkte aufgrund der Spinstr¨ome.
ferenzintensit ¨at des frequenzverdoppelten ω-Strahls und des 2ω-Lichtstrahls als Funktion der Verz¨ogerung, woraus sich die relative Phasenbeziehung zwi-schen dem ω- und 2ω-Licht ablesen l ¨asst. Die obere Kurve zeigt die gemesse-ne Verschiebung zwischen den Schwerpunkten der Photolumigemesse-neszenz-Punkte.
Die gemessenen Daten sind mit einer Sinusfunktion angepasst, in der allein nur die Amplitude variiert wurde14. Die Periode der Sinusfunktion ist einzig durch die gleichzeitig aufgenommene untere Kurve inAbbildung 2.6gegeben.
Die Ergebnisse wurden mit folgenden Tests auf ihre Echtheit ¨uberpr ¨uft: Es gibt keine phasenabh ¨angige Bewegung der Punkte in der Richtung senkrecht zur Polarisation desω-Strahls. Die Bewegung verschwindet, wenn (a) nur ein Laserstrahl f ¨ur die Anregung genutzt wird, (b) wenn die Laserlichtpulse nicht zeitlich ¨uberlappen und (c) wenn die Wellenfront-Parallelit ¨at an der Probe nicht gegeben ist.
14Der Offset in zwischen beiden Kurven wird durch Dispersionseffekte im Saphir-Substrat hervorgerufen, nachdem das Laserlicht die Probe passiert. Dieser wird bei der Anpassung eben-falls mit ber ¨ucksichtigt.
0 20 40 60 80 100 120 6
8 10 12 14 16 18 20
τspin [ps]
τl
τs
T [K]
Probe SO577: 290nm ZnSe
τ life[ps]
20 40 60 80 100 120 140 160
Abbildung 2.7:Messung der der Spin- und Ladungstr ¨ager-Lebensdauer in Abh ¨angig-keit von der Probentemperatur
Die Probentemperatur von 100 K wurde gew ¨ahlt, da so die Spin-Lebensdau-er lang ist und die Streuung von Ladungstr ¨agSpin-Lebensdau-ern (Aussenden von LO-Phono-nen15) immer noch nicht wesentlich schneller ist als bei tiefen Temperaturen [41]. Die Ladungstr ¨ager-Lebensdauer (τl ∼ 6ps) und Spin-Lebensdauer (τs ∼ 150ps) (Abbildung 2.7) f ¨ur diese Probe wurden ¨uber die Messung der strahlen-den Zerfallszeit der Photolumineszenz und dem Zerfall der Polarisation bei An-regung mit zirkular polarisiertem 2ω-Licht mit einem Streakkamera-System [42] gemessen. Die kurze Lebensdauer mit steigenden Temperaturen ist durch einen steigenden nicht strahlenden Zerfall an den Oberfl ¨achen der d ¨unnen ZnSe-Schicht bedingt 16. Dadurch wird eine obere Grenze von etwa 100K f ¨ur dieses Experiment gesetzt, da dar ¨uber das Photolumineszenz-Signal zu schwach f ¨ur die Detektion wird. Zu beachten ist, dass diese Temperatur-Ober-grenze durch die experimentelle Methode gegeben und nicht von grunds ¨atzli-cher Natur ist. Spinstr¨ome k¨onnen auch bei Raumtemperatur erzeugt werden.
Der Transport der Elektronen im Leitungsband kann mit einer
Boltzmann-15Longitudinal-Optische Phononen
16Mit einer Streuzeit von τc = 100 fs haben die Elektronen in ZnSe Volumenmaterial bei einer Temperatur von 100 K eine mittlere freie Wegl ¨ange von 14,5 nm. Daraus folgt bei einem konstanten Gradienten zu den Oberfl ¨achen hin eine Lebensdauer von etwa 10ps.
Gleichung im Relaxationszeit-Ansatz mit einer Relaxationszeit τ modelliert werden:
∂ρ
∂t +~v
~k
⋅∇~rρ +E~ ⋅∇~kρ = −1
τ (ρ −ρeq). (2.6) Hier istρ
~k,~r,t
die 2×2 Dichtematrix f ¨ur die Ladungstr ¨ager und ihrer Spins im Leitungsband mit der Geschwindigkeit~v
~k
an der Position~r. ρeq
~k,~r,t ist die Quasi-Gleichgewichts-Dichtematrix ohne eine Schwerpunkts-Geschwin-digkeit aber der gleichen lokalen Dichte ρ, (d.h. R
ρeqdk3 = R
ρdk3). ~E ist das Raumladungsfeld, das sich durch die Trennung der sich schneller bewegen-den Elektronen von bewegen-den sich langsamer bewegenbewegen-den L¨ochern aufbaut. Dieses Raumladungsfeld ist klein, f ¨ur eine Absch ¨atzung sieheAbschnitt C.2, und kann daher vernachl ¨assigt werden. Ohne das Raumladungsfeld kannGleichung 2.6 gel¨ost werden, um die durchschnittliche Position der Elektronen in Abh ¨angig-keit der anfangs injizierten Dichtematrix zu erhalten.
Eine gute N ¨aherung ist die Annahme, dassρ vor der strahlenden Rekombi-nation isotrop in~kwird, da die Ladungstr ¨ager-Lebensdauer wesentlich l ¨anger ist als ihre Thermalisierung, d.h. die Relaxation ihrer Momente zu einer Fermi-Verteilung. F ¨ur die Berechnung der σ+- und σ−-polarisierten Photolumines-zenz werden die optischen Matrixelemente an der Bandkante [18] zugrunde-gelegt. Der Abstand zwischen den σ+- und σ−-Photolumineszenz-Punkten, ∆, ist proportional zum Erwartungswert des Produktes derx-Komponente der Ge-schwindigkeit und derz-Komponente des Spins der Elektronen, es gilt:
∆ = 8τ 3~
K˙e(I)xz 2n˙(1)+n˙(2)
. (2.7)
Dabei wird die Spinstrom-Injektionsrate K˙exz (s. Abschnitt 2.2) sowie die Ein-Photon und Zwei-Ein-Photonen-Injektionsrate n˙(1) und n˙(2) berechnet, indem die Maximal-Amplitude der optischen Felder eingesetzt wird. Der Unterschied in der r ¨aumlichen Verteilung f ¨ur die Ein-Photon- und Zwei-Photonen-Absorption in der Probenebene17 wird durch die nicht deckungsgleiche Intensit ¨ats-Vertei-lung der anregenden Lichtfelder ber ¨ucksichtigt. Letzteres ist durch den ersten nichtlinearen Frequenzverdopplungs-Prozess im LBO Kristall bedingt. F ¨ur den
17Es gilt:n(1)∝I2ω undn(2)∝I2ω.Iist die Intensit ¨at.
Intensit ¨ats-Querschnitt des Strahls gilt:I2ω(r)∝Iω(r)2.
Gleichung 2.7 wird mit einem Acht-Band-Kane-Modell (s. a. Abschnitt 2.2) mit den Parametern f ¨ur ZnSe [43] ausgewertet.
Gleichung 2.7l ¨asst sich wie folgt herleiten: Die Dichtematrix-Injektionsrate ρ(˙ kˆ) f ¨ur Elektronen im Valenzband mit einer einem Impuls (Geschwindigkeit) in~k-Richtung (|~k|=1) ist definiert durch:
ρ˙
~k;x,y
= X
P=1,2,I
1
2F x,y;s(P) X
i=0,x,y,z
a(P)i
~k
σi, (2.8)
wobeiP uber die drei Prozesse: Ein-Photon (1)-, Zwei-Photon (2)- und Interfe-¨ renz (I)-Prozesse, summiert wird. F ¨ur F x,y;s(P)
ist eine Gauß-Verteilung in der Probenebene angenommen, die mit der Intensit ¨ats-Verteilung korreliert:
F x,y;s(P)
≡Aexp
−x2+y2
s2
. (2.9)
Die Dichtematrix-Injektionsrate in Gleichung 2.8 wird in der Basis σi aufge-spannt, wobeiσ0die Einheitsmatrix ist undσx,y,z die ¨ublichen 2×2 Pauli-Spin-matrizen (Abschnitt 1.2). F ¨ur eine isotrope Verteilung von Elektronen im ~ k-Raum (d.h. ai(~k) = ai) kann die Photolumineszenz-Intensit ¨at f ¨ur σ± -polarisier-tes Licht mit der folgenden Formel angegeben werden:
I±(x,y) =Io
1 6
EP
m
Z dk
2πF(x,y)
a0∓ 1 2az
. (2.10)
Dies entspricht der Photolumineszenz, nachdem die Impuls-Verteilung durch Streuung isotrop geworden ist. EP ist proportional zum optischen Dipol-Matrixelement. Zum Test von Gleichung 2.10 wird bei Einsetzen einer Elektronenspin-Polarisation von 25% (az = 12a0) der korrekte Polarisati-onsgrad von (I+−I−) ⁄ (I++I−) =25% erhalten. Die Photolumineszenz-Punkt-Verschiebung wird dadurch ber ¨ucksichtigt, dass die ballistische Flugstre-cke der Elektronen direkt in die Verteilung F(x,y) mit aufgenommen wird:
F(x,y) → F
x−τvx(~k),y−τvy(~k)
. Dabei ist τ die Streuzeit (100fs) und vi(~k) die Elektronen-Geschwindigkeit in Richtung i. Folglich m ¨ussen die Beitr ¨age von allen Elektronen, die aus jeder beliebigen~k-Richtung kommen, aufaddiert
werden. Das heißt, dass die Schwerpunkte der Photolumineszenz-Punkte die-selben sind, wie die vonI±(x,y), wobei jetzt
I±(x,y) =X
P
Io
1 6
EP
m
Z dk 2π
Z
dΩ F
x−τvx(~k),y−τvy(~k);s(P)
(2.11)
×
a(P)0 (~k)∓1
2a(zP)(~k)
gilt. Die Photolumineszenz-Punkt-Verschiebung∆ergibt sich mit der Annahme I−(x,y) =I+(−x,y)somit zu:
∆ =2
R R x I−(x,y)dx dy
R R I−(x,y)dx dy (2.12) oder umgeschrieben mit den entsprechenden Definitionen aus [11, 13] zu der sehr n ¨utzlichen Beziehung:
∆ =2τ P
P 1 e
R R J˙ex(P)(x,y)dxdy−12P
P 2
~
R R K˙exz(P)(x,y)dxdy P
P
R R n˙e(P)(x,y)dxdy− 12P
P 2
~
R R S˙ze(P)(x,y)dxdy . (2.13) F ¨ur die Anregung mit gekreuzt linear polarisiertem Licht in Richtung der (001)-Kristallrichtung gilt f ¨ur die Effekte in (100)-Richtung: Es existiert so-wohl keine Spininjektion J˙e(P)x = 0 als auch keine Spininjektion S˙ze(P) = 0.
Ein- oder Zwei-Photonen-Absorption alleine erzeugt keine Spinstrominjekti-on K˙exz(1) = K˙exz(2) = 0 und eine Modulation der erzeugten Ladungstr ¨ager-Dichte aufgrund von Interferenz gibt es ebenfalls nicht:n˙e(I) =0. Unter diesen Voraus-setzungen folgt ausGleichung 2.13:
∆ = 8τ 3~
K˙exz(I;peak)
n˙e(1;peak)+n˙e(2;peak) , (2.14) welches das Ergebnis inGleichung 2.7ist. Die tiefgestellten Indizes in n˙e(1;peak)
stehen in dieser Darstellung: e f ¨ur Elektronen, 1 und 2 f ¨ur Ein-Photon- und Zwei-Photonen-Absorption, peak f ¨ur das Verwenden der Spitzenwerte f ¨ur das anregende elektrische FeldE.~
Mit den Materialparametern f ¨ur ZnSe ergibt sich ein theoretischer Wert von
∆ = 19 nm f ¨ur die Verschiebung. Dazu wird eine Impuls-Relaxationszeit von
100 fs angenommen (Streuung mit LO-Phononen [44]) sowie optimal austarier-te Strahlinaustarier-tensit ¨aaustarier-ten. Dieser theoretisch errechneaustarier-te Wert passt sehr gut zu der experimentell bestimmten Verschiebung von∆ =12 nm. Eine k ¨urzere Streuzeit w ¨urde die ¨Ubereinstimmung weiter verbessern. Weitere Reduzierungen der ex-perimentell bestimmten Verschiebung lassen sich darauf zur ¨uckf ¨uhren, dass sowohl zum einen die Wellenfront-Parallelit ¨at als auch zum anderen das In-tensit ¨ats-Verh ¨altnis der ω- und 2ω-Strahlen nicht perfekt ist18. Die Coulomb-Anziehung der sich langsamer bewegenden L¨ocher auf die Elektronen kann ebenfalls die Gesamtverschiebung der Photolumineszenz-Punkte verringern.