F¨ur die verschiedenen Dissoziationsmechanismen, wie die Dissoziation durch den Floquet 1-,2-Photonen Kanal oder durch Coulomb-Explosion, ist die Ausrichtung der Molek¨ ul-verbindungsachse entlang der Polarisationsachse des Lichtes von entscheidender Bedeu-tung. Bei kleiner Lichtintensit¨at ist eine Dissoziation in diesen Kan¨alen nur f¨ur Molek¨ule m¨oglich, deren Kernverbindungsachse entlang der Polarisationsachse des Lichtes gerich-tet ist. Daher wird angenommen, daß es f¨ur kleine Molek¨ule, deren Kernverbindungs-achse anf¨anglich nicht entlang der Polarisationsachse ausgrichtet ist, zu einer Ausrich-tung durch die intensive Lichtwelle kommt [57, 90, 91, 92]. Dies geschieht im Fall von
4. Ionisations- und Dissoziationsdynamik vonH2/D2 in intensiven Lichtfeldern
symmetrischen zweiatomigen Molek¨ulen durch ein Drehmoment, das auf ein durch das Lichtfeld induziertes Dipolmoment ausge¨ubt wird. Verschiedene Experimente [93, 94, 95]
unterst¨utzen diese Vermutung aufgrund der sehr engen Winkelverteilung der geladenen Dissoziationsfragmente um die Polarisationsachse des Lichtes nach der Wechselwirkung mit intensiver Lichtstrahlung. Verschiedene Pump-Probe Messungen [96, 97] geben wei-tere Hinweise auf diese Ausrichtung. Aufgrund dieser experimentellen Befunde haben sich die meisten theoretischen Arbeiten auf lineare Modelle [57, 90, 91] beschr¨ankt, d.h.
die Kernverbindungsachse ist entlang der Polarisationsachse des Lichtes gerichtet. Ver-schiedene Arbeiten zeigten jedoch, daß eine Anisotropie in der Winkelverteilung nicht unbedingt durch eine Ausrichtung des Molek¨uls bedingt sein muß. Die Dissoziation durch Coulomb-Explosion findet bei dem 1,3 bis 4-fachen des Gleichgewichtsabstandes der Kerne statt (CREI, siehe Abschnitt 2.4.3) und f¨uhrt zu einer Erh¨ohung der Ionisati-onsrate f¨ur linear polarisiertes Licht bei Molek¨ulen deren Polarisationsachse parallel zur Kernverbindungsachse gerichtet ist. Daraus folgt eine erh¨ohte Coulomb-Explosion von Molek¨ulionen, deren Molek¨ulachse parallel zur Polarisationsachse des Lichtes ausgerich-tet ist und somit folgt eine Anisotropie in der Winkelverteilung. Diese Winkelverteilung l¨aßt sich nach Posthumus et al. [73, 98] in einem klassischen Modell genannt FICE-Modell3 berechnen. Messungen der Winkelverteilungen der Ionen aus der Dissoziation von I2 → I++ I2+ in intensiven Lichtfeldern zeigen eine gute ¨Ubereinstimmung mit diesem Modell [99, 76]. Daraus folgt, daß eine schmale Winkelverteilung nicht unbe-dingt ein Indiz f¨ur eine Ausrichtung der Molek¨ule ist. Vergleicht man die Messungen an I2 → I++ I2+ mit Messungen an N2 → N++ N+ und H2 → H++ H+, so zeigt sich eine sehr viel schm¨alere Winkelverteilung der H+ und N+ Ionen. W¨ahrend die Halb-wertsbreite der Winkelverteilung der I2+ Ionen mit zunehmender Intensit¨at zunimmt, bleibt die Halbwertsbreite der N+und H+Ionen in dem untersuchten Intensit¨atsintervall I = 9x1013W/cm2 bis I = 8x1015W/cm2 konstant. Daraus l¨aßt sich schließen, daß es f¨ur leichtere Molek¨ule wie N2 und H2 im Gegensatz zu dem schwereren Molek¨ul I2 zu einer Ausrichtung des Molek¨uls kommt.
Die Dissoziation von H2 erfolgt in zwei Schritten, zun¨achst wird durch Multiphoto-nenionisation H+2 nahe dem Gleichgewichtsabstand von H2 erzeugt. Das Molek¨ul disso-ziiert zun¨achst im Floquet 1- und 2-Photonen Kanal, dabei durchl¨auft das dissoziierende Molek¨ulion einen Bereich von Kernabst¨anden, in dem es zu einer stark erh¨ohten Pho-toionisation mit anschließender Coulomb-Explosion (CREI) der beiden Kerne kommt.
Messungen von Talebpour et al. [100] weisen darauf hin, daß es wahrscheinlich zu kei-ner Ausrichtung des neutralen Systems kommt (D2). Erst nach dem ersten Schritt, der Photoionisation von H2, erfolgt eine Ausrichtung des Molek¨uls. Numerische Rechnungen von Bandrauk et al. [101] zeigen, daß es zu einem Drehmoment auf das durch das La-serfeld induzierte Dipolmoment des H+2 Ions kommt. Die zur Ausrichtung des Molek¨uls ben¨otigte Zeit betr¨agt im klassischen Modell zwischen 30 fs und 80 fs. Bisherige
Mes-3field-ionization Coulomb explosion model
4.1. Verteilung der kinetischen Energie der Photoionen
sungen [99, 76, 60] wurden mit Lichtpulsen mit einer minimalen Dauer von 50 fs bzw.
55 fs durchgef¨uhrt. Daher ist es von Interesse, ob mit k¨urzeren Pulsen die Ausrichtung der H+2 bzw. D+2 Ionen verhindert wird. Die f¨ur dieses Experiment gew¨ahlte Pulsdauer betr¨agt 28 fs (Lasersystem II siehe Abschnitt 3.6.2).
In Abbildung 4.9 ist schematisch die Versuchsanordung gezeigt. Ionen, die im
Laser-Polarisationsachse α
nachgewiesener Raumwinkel
Ausbreitungsrichtung des Lasers
x y
z
Abbildung 4.9.: Winkel α zwischen der Polarisationsachse und der Spektrometerache fokus erzeugt (Ursprung des Koordinatensystems xyz) und in einen kleinen Raumwinkel emittiert werden, werden nachgewiesen. Durch Ver¨anderung des Winkels α zwischen der Polarisationsrichtung und der Nachweisrichtung (Spektrometerachse), l¨aßt sich die Winkelverteilung bestimmen. Im Experiment wurde die ¨Anderung des Winkelsαdurch eine Drehung der Polarisationsachse mit Hilfe einerλ/2 Verz¨ogerungsplatte erzielt. Die Drehung erfolgt in der xy-Ebene (siehe Abbildung 4.9). Der Aufbau ist in Kapitel 3 beschrieben.
In Abbildung 4.10 ist die Winkelverteilung der geladenen Dissoziationsfragmente aus der Dissoziation von H2 und D2 durch Coulomb-Explosion gezeigt. Zus¨atzlich ist in Ab-bildung 4.11 die Winkelverteilung von D+aus der Dissoziation durch Coulomb-Explosion in einem Polar-Diagramm gezeigt. Es ergibt sich sowohl f¨ur die Winkelverteilung der H+ als auch der D+ Ionen eine sehr schmale Verteilung um die Polarisationsachse. Die volle Halbwertsbreite der Verteilung betr¨agt 25o. Messungen von Posthumus et al. [76]
zeigen eine Halbwertsbreite von ≈ 30o bei Intensit¨aten von I = 9x1013 W/cm2 bis I = 9x1014 W/cm2. Die gemessenen Werte sind damit in einer guten ¨Ubereinstimmung mit den vorangegangenen Messungen bei l¨angeren Pulsdauern. Somit ist die f¨ur die Ausrichtung des Molek¨uls ben¨otigte Zeit deutlich unter 30 fs. Dies wird durch die Fest-stellung best¨atigt, daß sich zwischen der Winkelverteilung der H+ Ionen und der Win-kelverteilung der D+Ionen kein Unterschied zeigt trotz des gr¨oßeren Tr¨agheitsmomentes von D+2 und der damit verbundenen langsameren Ausrichtung (siehe Abbildung 4.10).
Die Winkelverteilung der D+ Ionen, die aus der Dissoziation im Floquet 2-Photonen
4. Ionisations- und Dissoziationsdynamik vonH2/D2 in intensiven Lichtfeldern
-70 -60 -50 -40 -30 -20 -10 0 10 20 30 40 50 60 70
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8
1,0 H+ + H+
D+ + D+
Ionenausbeute [w. E.]
Winkel α [Grad]
Abbildung 4.10.: Normierte Winkelverteilung der H+/D+ Ionen aus dem Zerfallskanal H2/D2→H+/D++ H+/D+
Kanal stammen, sind in Abbildung 4.11 (D2→D++ D) zus¨atzlich eingezeichnet. Diese Winkelverteilung entspricht im Rahmen der Aufl¨osung der der Ionen aus der Dissoziation durch Coulomb Explosion. Dies legt den Schluß nahe, daß die Ionen aus der Coulomb-Explosion vor der Photoionisation im CREI-Bereich im Floquet 2-Photonen dissoziiert sind.