Entwicklung und Validierung eines
Prüfverfahrens zur Bestimmung der
Radon-222-Exhalationsrate aus Bauprodukten
in VOC-Emissionsprüfkammern
vorgelegt von
Diplom-Ingenieur
Michael Hofmann
geb. in Berlin
von der Fakultät III – Prozesswissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Ingenieurwissenschaften
– Dr.-Ing. –
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. rer. nat. Ulrich Szewzyk
Gutachter:
Prof. Dr. rer. nat. Wolfgang Rotard
Gutachter:
Dr. rer. nat. Bernd Hoffmann
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 8. Juni 2018
Berlin 2018
Vorwort und Danksagung
Die vorliegende Dissertation entstand während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter an der Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM) im Fachbereich 4.2 „Materialien und Luftschadstoffe“. Die Arbeit basiert auf den Untersuchungen im Forschungsprojekt „Methodische Untersuchungen zur Qualifizierung der VOC-Kammern zur Bestimmung der Radonexhalationsrate von Bauprodukten, Los 1“ (FKZ 3613S10021) des Bundesamts für Strahlenschutz (BfS), das im Rahmen des Umweltforschungsplans 2013 vom Bundesministerium für Umwelt, Naturschutz, Bau und Reaktorsicherheit finanziert wurde.
Für die Möglichkeit, meine Promotion an der BAM anzufertigen und die hervorragende Forschungsinfrastruktur nutzen zu können, danke ich Herrn Dr. Oliver Jann.
Herrn Prof. Dr. Wolfgang Rotard, Leiter des Fachgebiets Umweltchemie im Institut für Technischen Umweltschutz der TU Berlin, danke ich für die Übernahme der wissenschaftlichen Betreuung und Gutachtertätigkeit sowie seine Diskussionsbereitschaft. Ferner danke ich Herr Dr. Bernd Hoffmann, Leiter der Fachgebiete SW 1.1 „Radon“ sowie SW 1.2 „Natürlich vorkommende radioaktive Materialien, radioaktive Altlasten“ des BfS, für die Initiierung des Forschungsvorhabens und die Übernahme des Zweitgutachtens.
Mein besonderer Dank gilt Herrn Dr. Matthias Richter für die ausgezeichnete Betreuung der Arbeit. Er stand mir bei Problemen mit großem Engagement zur Seite und hat mit seinen Anregungen sowie Diskussionen maßgebend zum Erfolg dieser Arbeit beigetragen. Ihm und Frau Laura Brosig danke ich für zahlreiche schönen Erinnerungen während der Zeit im gemeinsamen Büro und die spannenden Einblicke in die verschiedenen Bereiche der Innenraumluftqualität. Im Besonderen bedanke ich mich bei Frau Brosig, mich überhaupt erst auf die Arbeit zu diesem interessanten Thema aufmerksam gemacht zu haben.
Herrn Dr. Volkmar Schmidt, Herrn Helmut Buchröder, Frau Dr. Elisabeth Förster und Herrn Dr. Martin Dubslaff vom Radonkalibrierlabor des BfS danke ich für die Kalibrierung und Bereitstellung der Radon-Messgeräte sowie die Unterstützung beim Verfahrensvergleich. Bei Herrn Uwe-Karsten Schkade vom Fachgebiet SW 1.3 „Dosimetrie und Messmethodik“ des BfS bedanke ich mich für die Bestimmung der spezifischen Aktivitäten der Baustoffproben.
Herrn Dr. Hans-Carsten Kühne, Leiter des Fachbereichs 7.4 „Baustofftechnologie“ der BAM und seinen Mitarbeitern möchte ich für die Fertigung und Charakterisierung der Beton-proben danken. Ebenso danke ich Herrn Dr. Patrick Fontana aus dem Fachbereich 7.1 „Baustoffe“ der BAM für die Porositätsuntersuchungen.
Allen Kolleginnen und Kollegen des Fachbereichs 4.2 danke ich für die freundschaftliche Arbeitsatmosphäre, die Offenheit für Diskussionen und die fachliche Unterstützung.
Zu guter Letzt gilt mein ganz besonderer und herzlicher Dank natürlich meinen Eltern und Geschwistern, die mich über all die Jahre stets unterstützt und an mich geglaubt haben. Vielen Dank!
Veröffentlichungen
Ergebnisse dieser Arbeit wurden in den folgenden Beiträgen veröffentlicht: Fachzeitschriften
• Hofmann, M., Richter, M. Jann, O. (2017): Use of commercial radon monitors for low level radon measurement in dynamically operated VOC emission test chambers. In: Radiat. Prot. Dosm. 177 (1-2), 16-20. https://doi.org/10.1093/rpd/ncx137.
Tagungsbände
• Hofmann, M. (2016): Proficiency test of commercial radon monitors for low level radon exhalation measurements in chambers with air exchange. In: 8th International
Conference on Protection against Radon at Home and at Work (Proceedings) S. 21, Prag, Tschechien. ISBN 978-80-01-05993-7.
• Hofmann, M., Richter, M. Jann, O. (2015): Determination of radon exhalation from building materials in dynamically operated test chambers by use of commercially available measuring devices. In: Healthy Buildings Europe 2015 (Proceedings) Paper 552. Eindhoven, Niederlande. ISBN 978-90-386-3889-8.
Poster
• Hofmann, M., Richter, M. Jann, O. (2015): Determination of radon exhalation from building materials in dynamically operated test chambers by use of commercially available measuring devices. Healthy Buildings Europe 2015. Eindhoven, Niederlande. • Hofmann, M., Richter, M. Jann, O. (2015): Determination of radon exhalation from
building materials in dynamically operated test chambers by use of commercially available measuring devices. BAM PhD Students Day 2015. Berlin, Deutschland. Vorträge
• Hofmann, M. (2017): Prüfverfahren zur Bestimmung der Radon-Exhalationsrate aus Bauprodukten in VOC-Emissionskammern. 11. Radon-Fachgespräch. Berlin, Deutschland.
• Hofmann, M. (2016): Proficiency test of commercial radon monitors for low level radon exhalation measurements in chambers with air exchange. 8th International Conference
on Protection against Radon at Home and at Work, Prag, Tschechien. Forschungsberichte
• Hofmann, M., Richter, M. Jann, O. (2016): Methodische Untersuchungen zur Qualifikation der VOC-Kammern zur Bestimmung der Radonexhalationsrate von Bauprodukten. Forschungsbericht. Bundesanstalt für Materialforschung und Prüfung (BAM). FKZ 3613S10021. (im Veröffentlichungsprozess vom Bundesamt für
Abstract
This doctoral thesis describes the development and validation of a practical test procedure for the determination of the radon-222 exhalation rate from building materials under simulated indoor conditions. To ensure practical relevance, the test procedure is based on standardised and validated methods for the determination of emission of volatile organic compounds (VOC) from materials in emission test chambers [ISO 16000-9; EN 16516]. Consequently, the developed test procedure can be easily integrated into the existing global network of institutes dealing with VOC emission testing.
In analogy to EN 16516, the specimen is loaded into an emission test chamber with an area to volume ratio that corresponds to the European model room. Through the test chamber, an air flow with a temperature of 23 °C and a relative humidity of 50 % is passed. For the simulation of indoor conditions, a volume flow is selected, that generates a defined air exchange rate in the range of 0.25 h-1 to 1 h-1. The radon-222 activity concentration inside the
emission test chamber is measured with commercial radon gas detectors, which are ideally externally connectable to the test chamber.
It was shown, that measuring devices equipped with different detectors are suitable, but a minimum sensitivity was required in order to detect low building material related activity concentrations under indoor conditions of less than 20 Bq m-3 in a sufficiently short time. Due
to the low activity concentrations, the determination and compensation of the background concentration in the emission test chambers as well as the device background levels were crucial. The cross-sensitivity of some detectors to the short-lived isotope radon-220 was taken into account by aging the sampled air for at least four minutes in an additional volume between the test chamber and the detector.
In the validation, the test procedure proved to be robust against the variation of the test parameters product loading factor, air exchange rate, chamber volume and specific air flow rate as well as the climatic parameters temperature and relative humidity. The determination of building material-related radon-222 activity concentrations of 6 Bq m-3 to 20 Bq m-3 with a
relative 1σ uncertainty of 10 % to 15 % was possible within a measurement period of a few days. Thus, the test procedure proved to be suitable for its intended use. A comparison of the developed test procedure with frequently used static test methods, where no air change rate is desired, showed partly very good matches. However, using static methods confirmed the necessity and difficulty of avoiding or accurately determining unwanted leaks of the test chamber.
Kurzfassung
Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung und Validierung eines praxisnahen Prüfverfahrens zur Bestimmung der Radon-222-Exhalationsrate aus Bauprodukten unter simulierten Innenraumbedingungen. Um Praxisnähe zu gewährleisten, orientiert sich das Prüfverfahren an den normierten und validierten Methoden zur Bestimmung der Emission flüchtiger organischer Verbindungen (VOC) aus Materialien in Emissionsprüfkammern [ISO 16000-9; EN 16516]. Somit ist das entwickelte Prüfverfahren leicht in das existierende weltweite Netzwerk an Prüfinstituten, die Materialemissionen bestimmen, integrierbar.
Analog zur EN 16516 wird bei dem Prüfverfahren eine Materialprobe mit einem dem europäischen Modellraum entsprechenden Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnis in eine Emissionsprüfkammer eingebracht, durch die ein Luftvolumenstrom mit einer Temperatur von 23 °C und einer relativen Luftfeuchtigkeit von 50 % geleitet wird. Um Innenraumbedingungen zu simulieren, wird der Volumenstrom so gewählt, dass sich in der Kammer eine definierte Luftwechselrate zwischen 0,25 h-1 bis 1 h-1 einstellt. Die Radon-222-Aktivitätskonzentration in
der Emissionsprüfkammer wird mit kommerziellen Radon-Gas-Messgeräten bestimmt, die bestenfalls extern an die Prüfkammer anschließbar sind.
Es zeigte sich, dass Messgeräte mit unterschiedlichen Detektoren geeignet sind, jedoch eine Mindestempfindlichkeit notwendig ist, um die geringen bauproduktbedingten Radon-222-Aktivitätskonzentrationen unter simulierten Innenraumbedingungen von 20 Bq m-3 und
weniger in hinreichend kurzer Zeit zu erfassen. Aufgrund der geringen Aktivitäts-konzentrationen war die Bestimmung und Kompensation der Hintergrundkonzentration in den Emissionsprüfkammern sowie der Gerätenulleffekte von besonderer Bedeutung. Wegen der Querempfindlichkeit einiger Detektoren zum kurzlebigen Isotop Radon-220 war ferner dessen Diskriminierung mittels eines Volumens zwischen Emissionsprüfkammer und Messgerät notwendig, sodass die beprobte Luft zunächst um mindestens vier Minuten alterte.
Bei der Validierung erwies sich das Prüfverfahren als robust gegenüber der Variation der Prüfparameter Produktbeladungsfaktor, Luftwechselrate, Kammervolumen und spezifische Luftdurchflussrate sowie der Klimaparameter Temperatur und relative Luftfeuchtigkeit. Die Bestimmung bauproduktbedingter Radon-222-Aktivitätskonzentrationen von 6 Bq m-3 bis
20 Bq m-3 war innerhalb einer Messdauer von wenigen Tagen mit einer relativen
1σ-Messunsicherheit von 10 % bis 15 % möglich. Somit erwies sich das Prüfverfahren als geeignet für den beabsichtigten Einsatz. Ein Vergleich mit in der Praxis häufig angewandten statischen Prüfverfahren, bei denen in der Prüfkammer kein Luftaustausch erwünscht ist, zeigte zum Teil sehr gute Übereinstimmungen. Bei diesen Verfahren bestätigten sich jedoch die Notwendigkeit und die Schwierigkeit der Vermeidung oder der genauen Bestimmung unerwünschter Undichtigkeiten.
Inhaltsverzeichnis
Seite Vorwort und Danksagung ...I Veröffentlichungen ... III Abstract ... V Kurzfassung ... VII Inhaltsverzeichnis ... IX
1 Einleitung und Zielsetzung ...1
2 Grundlagen ...5
2.1 Radon ... 5
2.1.1 Eigenschaften und Quellen ...5
2.1.2 Transportprozesse ...7
2.1.2.1 Emanation ...7
2.1.2.2 Transport durch poröse Medien ...8
2.1.2.3 Exhalation ... 11
2.1.3 Radonfolgeprodukte ... 12
2.1.4 Exposition und Dosimetrie ... 13
2.1.5 Gesundheitliche Auswirkungen ... 14
2.2 Normativer und rechtlicher Hintergrund ...15
2.3 Radonkonzentration im Innenraum...16
2.4 Bestimmung der Radonexhalationsrate aus Bauprodukten ...17
2.4.1 Statische Verfahren ... 18
2.4.1.1 Statisches Emissionsprüfkammerverfahren der BAM ... 20
2.4.1.2 Emanationsverfahren des BfS ... 21
2.4.2 Dynamische Verfahren ... 22
3 Material und Methoden ... 25
3.1 Radon Messtechnik ...25 3.1.1 Geräte ... 25 3.1.1.1 Saphymo AlphaGUARD ... 25 3.1.1.2 Durchflussszintillationskammer ... 26 3.1.1.3 Sarad RTM 1688 ... 27 3.1.1.4 Radon Scout ... 28 3.1.2 Probenahmepumpe ... 28
3.1.3 Kalibrierung der Radonmesstechnik ... 29
3.1.4 Eignungsprüfung ... 29
3.1.4.1 Betriebsweise der Radonmessgeräte... 30
3.1.4.2 Vergleichbarkeit im relevanten Messbereich ... 30
3.2 VOC-Emissionsprüfkammern ...32
3.2.2 Luftversorgung und -aufbereitung ... 35
3.2.3 Luftbefeuchtung ... 36
3.2.4 Dichtheit ... 37
3.2.5 Bestimmung der Luftwechselrate ... 37
3.2.5.1 Indirekte Bestimmung der Luftwechselrate ... 37
3.2.5.2 Direkte Messung der Luftwechselrate ... 38
3.2.6 Messung der Temperatur und Luftfeuchtigkeit ... 39
3.3 Probenmaterial ...40 3.3.1 Bauprodukte ... 40 3.3.1.1 Beton ... 41 3.3.1.2 Gips ... 42 3.3.1.3 Kalksandstein ... 42 3.3.1.4 Granit ... 43 3.3.1.5 Lehmstein ... 43 3.3.1.6 Zusätzliche Bauprodukte... 43
3.3.2 Zuschnitt und Zerkleinerung ... 43
3.3.3 Vorkonditionierung ... 44
3.3.4 Rücken- und Schmalflächenversiegelung ... 44
3.3.5 Materialcharakterisierung ... 45
3.3.5.1 Maße, Masse und Dichte der konditionierten Probe ... 45
3.3.5.2 Spezifische Aktivität ... 46
3.3.6 Homogenitätsuntersuchung ... 46
3.4 Validierung ...48
3.4.1 Identifikation relevanter Prüfparameter und Bandbreitenabschätzung .. 48
3.4.2 Robustheitsuntersuchung ... 50
3.4.3 Reproduzierbarkeit und Stabilität des Messverfahrens ... 52
3.4.4 Verfahrensvergleich ... 52
3.5 Abschätzung der Verfahrensunsicherheit ...55
3.5.1 Bestimmung der flächenspezifischen Radonexhalationsrate ... 55
3.5.2 Definition der Eingangsgrößen, Identifikation der Unsicherheitsquellen 57 3.5.2.1 Luftvolumenstrom ... 57
3.5.2.2 Zerfallskonstante ... 57
3.5.2.3 Freies Kammervolumen ... 57
3.5.2.4 Exponierte Fläche ... 58
3.5.2.5 Kalibrierfaktoren der Radonmesstechnik ... 58
3.5.2.6 Messgröße der Radon-222-Messtechnik ... 58
3.5.3 Quantifizierung der maßgeblichen Unsicherheitsbeiträge ... 58
3.5.3.1 Zuluftvolumenstrom ... 58
3.5.3.2 Wandfläche ... 59
3.5.3.3 Freies Kammervolumen ... 59
3.5.3.4 Kalibrierfaktoren der Radonmesstechnik ... 62
3.5.3.5 Messgröße der Radon-222-Messtechnik ... 62
Inhaltsverzeichnis
4 Ergebnisse und Diskussion ... 65
4.1 Eignungsprüfung der Radon Messtechnik ...65
4.1.1 Betriebsweise der Radonessgeräte ... 65
4.1.2 Vergleichbarkeit im relevanten Messbereich ... 66
4.1.3 Laborinterne Bestimmung des Gerätenulleffekts ... 69
4.2 Eignungsprüfung der VOC-Emissionsprüfkammern ...72
4.2.1 Blindwertvariabilität und Kompensation ... 72
4.2.2 Einfluss des Wassers zur Befeuchtung auf den Blindwert ... 74
4.2.3 Dichtheit der Prüfkammern ... 75
4.3 Versuchsaufbau und Probenahmestrategie ...76
4.4 Materialcharakterisierung ...78
4.4.1 Maße, Masse und Dichte der konditionierten Probe ... 78
4.4.2 Spezifische Aktivität ... 78
4.4.3 Homogenitätsuntersuchung ... 80
4.4.4 Rücken- und Schmalflächenversiegelung ... 85
4.5 Validierung ...87
4.5.1 Identifikation relevanter Prüfparameter und Bandbreitenabschätzung .. 87
4.5.2 Robustheitsuntersuchung ... 91
4.5.3 Reproduzierbarkeit ... 96
4.5.4 Abhängigkeit der Messunsicherheit der Radon-222-Aktivitätskonzentration von der Messdauer ... 97
4.5.5 Verfahrensvergleich ... 101
4.5.5.1 Statisches Emissionsprüfkammerverfahren der BAM ... 102
4.5.5.2 Emanationsverfahren des BfS ... 104
5 Zusammenfassung ... 107
6 Ausblick ... 109
7 Literaturverzeichnis ... 111
8 Anhang ... 127
Anhang A: Ergänzende Grundlagen ... 127
Anhang B: Geräte und Probenmaterial ... 129
Anhang C: Messdaten ... 140
Anhang D: Abkürzungsverzeichnis ... 163
Anhang E: Formelzeichen ... 165
Anhang F: Abbildungsverzeichnis ... 168
1 Einleitung und Zielsetzung
Im Durchschnitt verbringt ein Mitteleuropäer etwa 80 bis 95 % seiner Lebenszeit im Innenraum [Jantunen et al. 1999]. Aufgrund der langen Aufenthaltszeit wird davon ausgegangen, dass die Innenraumluftqualität maßgeblich am Wohlbefinden und an der Gesundheit des Menschen beteiligt ist [Jones 1999; Tham 2016]. Neben der Anwesenheit flüchtiger organischer und anorganischer Verbindungen, der Konzentration suspendierter Partikel oder mikrobiellen Kontaminanten stellt auch die Konzentration des krebserzeugenden, radioaktiven Edelgases Radon einen wichtigen Parameter der Innenraumluftqualität dar. Radon wird im Erdreich gebildet und kann durch Undichtigkeiten im Baugrund in das Gebäude transportiert werden. Darüber hinaus kann es aus erdgebundenen Baustoffen in den Innenraum ausgasen beziehungsweise „exhalieren“ und sich infolge geringer Luftwechselraten, wie sie häufig mit einer immer energieeffizienteren Bauweise [EnEV 2013] einhergehen, im Innenraum anreichern.
Radon stellt die wesentliche Quelle für natürliche1 ionisierende Strahlung2 der
Bevölkerung dar. Während im deutschen Durchschnitt die Inhalation von Radon und seiner Folgeprodukte mit 1,1 mSv pro Jahr zu ca. 29 % der mittleren jährlichen Gesamtdosis beiträgt, ist der prozentuale Beitrag im weltweiten Durchschnitt mit ca. 42 % noch größer (Tabelle 1.1). Epidemiologische Studien belegen, dass die Inhalation von Radon und seiner Folgeprodukte die zweithäufigste Ursache für die Bildung von Lungenkrebs nach dem Tabakrauchen ist [Zeeb und Shannoun 2009]. Aufgrund der Bedeutung für die menschliche Gesundheit wurde 2013 in Europa mit der Richtlinie 2013/59/Euratom unter anderem ein Richtwert für die Radonkonzentration im Innenraum von 300 Bq m-3 erstmalig festgelegt.
Tabelle 1.1: Mittlere weltweite und deutsche Strahlenexposition [BfS und BMUB 2017; UNSCEAR 2008]
Art der Exposition
Quelle der Exposition jährliche Strahlenexposition in mSv
Deutschland Welt
natürliche Strahlen-exposition
direkte kosmische Strahlung 0,300
2,10
0,390
~ 2,4
direkte terrestrische Strahlung 0,400 0,480
Nahrung 0,300 0,290
Radon und seine Zerfallsprodukte 1,100 1,260 zivilisatorische Strahlen-exposition Röntgendiagnostik 1,600 ~ 1,70 0,600 ~ 0,6 Nuklearmedizin 0,100 k. A. kerntechnische Anlagen < 0,010 0,002
Forschung, Technik, Haushalt < 0,010 k. A.
Tschernobyl < 0,011 0,002
Atombombenfallout < 0,010 0,005
1 Setzt sich zusammen aus direkter kosmischer und direkter terrestrischer Strahlung sowie die durch Nahrung und durch Inhalation von Radon und seinen Zerfallsprodukten inkorporierter interner Strahlung.
2 Exposition durch ionisierende Strahlung bezeichnet die Einwirkung von Teilchen- (Alpha-, Beta-, Neutronenstrahlung) oder elektromagnetischer Strahlung (Gammastrahlung), die in der Lage ist, Ionen (geladene Atome oder Moleküle) durch Aufnahme oder Abgabe von Elektronen aus neutralen Atomen oder Molekülen zu erzeugen. Im Folgenden wird dies als Strahlenexposition bezeichnet.
Von Bauprodukten, die in Europa in den Verkehr kommen, wird seitens der europäischen Bauproduktenverordnung gefordert, dass ein Gebäude über den gesamten Lebenszyklus Arbeitnehmer, Be- oder Anwohner nicht durch gefährliche Gase, Partikel und Strahlen – wozu Radon und seine Folgeprodukte im Allgemeinen zählen – gefährden darf [VO-EU-305/2011]. Die Emissionen flüchtiger organischer Verbindungen (VOC – engl. volatile organic compounds) aus Bauprodukten werden bereits weltweit mittels normierter [ISO 16000-9; ISO 16000-10] und validierter Prüfverfahren [EN 16516] von Prüfinstituten bestimmt. Für die Radonexhalation existiert ein standardisiertes Prüfverfahren [ISO 11665-9], das jedoch durch die hohen Anforderungen an die Messtechnik und die Komplexität der Analyse nicht vollständig validiert und somit nicht direkt in eine europäische Norm überführt werden konnte. Aufgrund des Fehlens einer praxisnahen und robusten Methode wurde die Erstellung einer Prüfnorm auf Basis der Bauproduktenrichtlinie bisher zurückgestellt. Um diese Lücke zu schließen, wurde vom Bundesamt für Strahlenschutz (BfS) ein Forschungsprojekt im Rahmen des Umweltforschungsplans (UFOPLAN) 2013 vergeben, in dem eine normungsfähige Methode zu entwickeln war.
Die vorliegende Arbeit steht im Zusammenhang mit diesem UFOPLAN-Projekt und hat das Ziel, ein robustes und praxisnahes Prüfverfahren zur Bestimmung der Radon-exhalationsrate aus Bauprodukten zu erarbeiten und zu validieren. Im Besonderen soll das Verfahren möglichst einfach in die bestehende Infrastruktur der VOC-Prüfinstitute integrierbar sein. Daher wird das Prüfverfahren bewusst auf den von der EN 16516 vorgegebenen Randbedingungen aufgebaut. Das heißt, dass die Prüfung in einer VOC-Emissions-prüfkammer durchgeführt wird, die mit der zu untersuchenden Probe mit einem definierten Materialoberflächen-Kammervolumen-Verhältnis (Beladungsfaktor) beladen wurde. Um Innenraumverhältnisse zu simulieren, wird in der Kammer durch das Hindurchleiten eines Luftvolumenstroms, der auf eine relative Luftfeuchtigkeit von 50 % befeuchtet und auf eine Temperatur von 23 °C temperiert wird, eine definierte Luftwechselrate erzeugt.
Zur Entwicklung des Prüfverfahrens sind zunächst geeignete Radonmessgeräte zu identifizieren, die empfindlich genug sind, um geringe bauproduktbedingte Radon-222-Aktivitätskonzentrationen in einer Prüfkammer mit einer definierten Luftwechselrate sicher und selektiv zu messen. Um besondere Praxisnähe zu erreichen, ist vorgesehen, vergleichsweise kostengünstige und kommerziell erhältliche Radon-Gas-Messgeräte zu verwenden. Darüber hinaus ist die Eignung der VOC-Emissionsprüfkammern zur Messung der Radonexhalationsrate zu untersuchen. Konkret ist zu prüfen, ob die Radonkonzentration der Zuluft zur Erzeugung der Luftwechselrate oder die des Wassers zur Befeuchtung einen relevanten Einfluss auf die Hintergrundkonzentration in der Kammer (Blindwert) hat. Ferner muss zur Verfahrensentwicklung und Validierung Probenmaterial beschafft und charakterisiert werden, das die zu erwartende Bandbreite der Radonexhalationsrate von Bauprodukten aufweist. Mittels Testmessungen ist anschließend ein geeigneter Prüfaufbau abzuleiten, der zu validieren ist. Kernpunkte der Validierung sind dabei die Robustheitsuntersuchung des Verfahrens gegenüber der Variation der verschiedenen Prüfparameter (Temperatur, Luftfeuchtigkeit, Beladungsfaktor, Luftwechselrate, spezifische Luftdurchflussrate, Prüfkammervolumen) und der Vergleich mit alternativen Prüfverfahren.
1 Einleitung und Zielsetzung Idealerweise wird mit dem Prüfverfahren ein Werkzeug zur Produktüberwachung von Baustoffen bezüglich der Emission von Radon entwickelt, das im Anschluss an die Arbeit Einzug in die Normung finden kann.
2 Grundlagen
2.1 Radon
2.1.1 Eigenschaften und Quellen
Radon ist ein unsichtbares3, geruch- und geschmackloses radioaktives Edelgas. Es ist
chemisch inert; bisher wurden nur sehr wenige Reaktionen wie die Fluorierung zum RnF2,
RnF4 und RnF6 sowie die Hydrolyse der höheren Radonfluoride zum RnO3 beschrieben
[Holloway und Hope 1998]. Mit einer Dichte von 9,73 kg m-3 bei 0 °C sowie 1013 hPa ist es
das Edelgas mit der größten Dichte [Lide 2009]. In unpolaren organischen Flüssigkeiten löst sich Radon verhältnismäßig gut. Die Wasserlöslichkeit ist deutlich geringer, jedoch größer als die aller anderen Edelgase [Gerrard 1980].
Die natürlich vorkommenden Radon-Isotope4 entstehen durch radioaktiven Zerfall im
Verlauf der drei natürlichen Zerfallsreihen, die von den primordialen Nukliden Uran-238, Thorium-232 oder Uran-235 ausgehen. Radon existiert somit seit der Entstehung der Erde und wird überall dort, wo die isotopspezifischen direkten Mutternuklide – Radium-226 für Radon-222, Radium-224 für Radon-220 oder Radium-223 für Radon-219 – vorhanden sind, stetig gebildet. Die Ausgangsnuklide kommen ubiquitär in den Gesteinen der Erdkruste, den Böden, die durch bodenbildende Prozesse aus dem Ausgangsgestein gebildet werden, sowie Produkten vor, die aus erdgebundenen Rohstoffen hergestellt werden, wie beispielsweise Bauprodukte, und stellen somit die Quellen für Radon dar. Die spezifische Aktivität5 dieser
Nuklide im Boden ist jedoch räumlich sehr variabel und vorrangig abhängig von der geologischen Entstehung [Lyle 2007]. So finden sich zum Beispiel in Deutschland im Boden Radon-222-Aktivitätskonzentrationen in der Größenordnung von 10 bis 500 kBq m-3 [Kemski
et al. 2001]. Tabelle 2.1 gibt eine Übersicht über die drei bedeutendsten natürlich vorkommenden Radon-Isotope6.
Das Isotop Radon-222 – häufig nur Radon genannt – ist mit einer Halbwertszeit von 3,8 Tagen das stabilste Radon-Isotop. Es entsteht durch α-Zerfall7 des Radium-226 in der
Uran-Radium-Reihe (Abbildung A.1 im Anhang A.1) aus dem primordialen Nuklid Uran-238 und zerfällt im α-Zerfall zu Polonium-218. Aufgrund seiner langen mittleren Lebensdauer kann es weite Transportprozesse durch verhältnismäßig dichte poröse Medien vollziehen
3 Bei Unterschreitung der Schmelzpunkttemperatur von -71 °C wird es gelb bis orange [Lide 2009].
4 Isotope bezeichnen Arten von Atomen gleicher Protonenzahl (bzw. Ordnungszahl), jedoch variabler Neutronenzahl (bzw. Massenzahl).
5 Bezeichnet den Quotienten der Aktivität (Anzahl der Kernzerfälle pro Zeitintervall) zur Masse eines radioaktiven Stoffes.
6 Zusätzlich zu den aufgeführten existieren zwei weitere natürliche Isotope des Radons, die aufgrund ihrer Häufigkeit für die Exposition des Menschen nicht von Bedeutung sind.
− 218Rn entsteht in einer Seitenkette der Uran-Radium-Reihe und besitzt eine Halbwertszeit von 35 ms. Es ist
mit einer Wahrscheinlichkeit von 0,1 % Zerfallsprodukt des 218At, das wiederum mit einer Wahrscheinlichkeit von 0,02 % aus dem radioaktiven Zerfall von 218Po entsteht.
− 223Rn entsteht in einer Seitenkette der Uran-Actinium-Reihe und besitzt eine Halbwertszeit von 23,2 min. Es
ist das Zerfallsprodukt des 227Ra, welches mit einer Wahrscheinlichkeit von lediglich 0,000001 % aus dem radioaktiven Zerfall von 231Th entsteht.
7 Der α-Zerfall ist eine Art des radioaktiven Zerfalls, bei dem eine Teilchenstrahlung (α-Strahlung) in Form eines Alphateilchens, das aus zwei Protonen und zwei Neutronen besteht und entsprechend dem positiv geladenen Kern eines Heliumatoms entspricht, frei wird.
(Abschnitt 2.1.2) und somit durch Risse oder Poren im Boden in die Außenluft gelangen, aus dem Boden durch Undichtigkeiten in den erdberührenden Teilen in Gebäude eindringen oder selbst aus tiefen Schichten eines Bauprodukts in den Innenraum übergehen. Weiterhin kann es im anliegenden Grundwasser über weite Strecken transportiert werden.
Tabelle 2.1: Übersicht der bedeutsamen natürlichen Radonisotope (Zerfallsdaten nach National Nuclear Data Center [2017])
Parameter Radon-222
„Radon“ Radon-220 „Thoron“ Radon-219 „Actinon“
Zerfall α α, (β−) α
Halbwertszeit (T1/2) (3,8235 ± 0,0003) d (55,6 ± 0,1) s (3,96 ± 0,01) s
Zerfallskonstante (λ) 2,0982 · 10-6 s-1 1,247 · 10-2 s-1 1,75 · 10-1 s-1
Primordiales Nuklid /
(Zerfallsreihe) (Uran-Radium-Reihe) Uran-238 (Thorium-Reihe) Thorium-232 (Uran-Actinium-Reihe) Uran-235
Mutternuklid Radium-226 Radium-224 Radium-223
Folgeprodukt Polonium-218 Polonium-216, (Radium-220) Polonium-215
In der Thorium-Zerfallsreihe (Abbildung A.2 im Anhang A.1) wird durch α-Zerfall des Radium-224 das Isotop Radon-220 gebildet, das daher auch als Thoron bezeichnet wird. Aufgrund der im Vergleich zum Radon-222 ca. 6000-fach kürzeren Halbwertszeit von 55,6 Sekunden überlebt es keine weiten Transportprozesse, sodass der Transport von Thoron aus dem Boden oder tiefen Schichten eines Bauprodukts in den Innenraum in aller Regel keine Rolle spielt. Thoron kann dennoch für die Strahlenexposition im Innenraum bedeutsam sein, vor allem, wenn die Oberfläche von Baustoffen mit erhöhter Thorium-232- bzw. Radium-224-Aktivitätskonzentration direkt zum Innenraum exponiert ist, reicht die Lebensdauer des sich bildenden Thorons aus, um aus der Oberfläche in die Innenraumluft überzugehen, sich anzureichern und zu Polonium-216 zu zerfallen.
Aufgrund der geringen Halbwertszeit von ca. 4 Sekunden und des geringen natürlichen Gehalts des Ausgangsnuklids in der Erdkruste (Verhältnis von Uran-235 zu Uran-238 ca. 0,007 [Richter et al. 1999]) ist das Radon-Isotop Radon-219 für den praktischen Strahlenschutz von untergeordneter Bedeutung.
2.1.2 Transportprozesse
Radon, als einziger gasförmiger Stoff in den natürlichen Zerfallsreihen, kann vom Ort der Entstehung durch poröse Medien in Abhängigkeit von der Porosität, Gefügestruktur, Materialfeuchtigkeit und anderen Faktoren verlagert werden. Dabei kann es direkt in der Gasphase oder in einem Fluid gelöst transportiert werden und an Oberflächen ausgasen. Im Folgenden werden die Prozesse von der Entstehung des Radons bis zur Ausgasung kurz dargestellt. Eine umfassendere Darstellung geben beispielsweise Nazaroff et al. [1988b] sowie Stranden [1988].
2.1.2.1 Emanation
Zur Mobilisierung eines Radonatoms muss es sich nach der Bildung zunächst von der Position seines Mutternuklids innerhalb der festen Mineralmatrix entfernen. Der Vorgang der Freisetzung in den direkt umliegenden Porenraum oder in Mikrorisse der Mineralmatrix wird als Emanation bezeichnet. Das zahlenmäßige Verhältnis der im Festkörper gebildeten Radonatome zu den Radonatomen, die in das mit der Umgebung verbundene Porengefüge emanieren und somit potentiell zur Exhalation (Abschnitt 2.1.2.3) zur Verfügung stehen, wird vom sogenannten Emanationskoeffizienten beschrieben. Für verschiedene Bodenmaterialien liegt er im weiten Bereich zwischen ca. 5 und 70 % (Zusammenstellung von Nazaroff et al. [1988b]).
Die primäre Ursache für die Emanation ist der radioaktive Rückstoß des Zerfallsprodukts beim Aussenden eines Alphateilchens mit der kinetischen Energie einiger MeV8 in Folge des
Alphazerfalls. Die kinetische Energie des zurückgestoßenen Radonatoms9 ist um vier bis fünf
Größenordnungen größer als die chemische Bindungsenergie zwischen Atomen in Molekülen10. Daher kann, wenn der Zerfall in ausreichender Nähe zur Mineralkornoberfläche
stattfindet und das Radonatom zur Oberfläche des Mineralkorns hingestoßen wird, die Mineralmatrix aufgebrochen und das Radonatom freigesetzt werden. Die Rückstoßreichweite von Radon in typischen Materialien liegt im Bereich von 20 bis 70 nm [Quet et al. 1975]. Zudem können in geringem Maße Radonatome, die das Mineralgefüge durch Rückstoß nicht verlassen konnten, mittels Diffusion durch den Festkörper emanieren. Aufgrund der geringen Diffusionskoeffizienten in Kristallgittern sowie der begrenzten Lebenszeit des Radons ergeben sich für das langlebige Radon-222 Diffusionslängen (vgl. Abschnitt 2.1.2.2) von nur ca. 2 nm [Hoffmann 2005].
Der Emanationskoeffizient setzt sich demnach aus einem Anteil durch radioaktiven Rückstoß sowie einem Anteil durch Festkörperdiffusion zusammen. Bei der Freisetzung durch radioaktiven Rückstoß wird zwischen dem direkten Rückstoßanteil, bei dem der Rückstoßpfad innerhalb des luft- beziehungsweise wassergefüllten Porenraums endet und direkt zur Emanation beiträgt, und dem indirekten Rückstoßanteil unterschieden, bei dem das 8 Beispielsweise wird beim Zerfall von Radium-226 in Radon-222 eine Energie von 4,871 MeV oder beim Zerfall von Radium-224 in Radon-220 eine Energie von 5,789 MeV frei, die zum Teil in die kinetische Energie der freiwerdenden Alphateilchen umgewandelt wird.
9 Größenordnung: 86 keV bei einer kinetischen Energie des Alphateilchens von ca. 4,871 MeV und einem Zerfallsprodukt mit der Masse eines Radon-222 Atoms.
10 Größenordnung: 102 bis 103 kJ mol-1 (entspricht ca. 1 bis 10 eV)
zurückgestoßene Radonatom die Gas- oder Flüssigphase durchquert und in einem benachbarten Mineralkorn einschlägt. Im Bereich des Einschlags wird das Material direkt verdampft und das Radonatom hat die Möglichkeit, über Diffusion in den Porenraum transportiert zu werden [Tanner 1980]. Das Vorhandensein von Wasser im Porenraum vergrößert den Emanationsbeitrag durch direkten Rückstoß, da Wasser das Radonatom 2,5 bis 3 Größenordnungen11 stärker abbremst als Luft [Tanner 1980]. Neben der direkten
experimentellen Bestimmung existiert nach Zhuo et al. [2006], basierend auf dem Emanationskoeffizienten und der Korngröße einer getrockneten Probe, ein empirischer Ansatz zur Abschätzung des Einflusses des Wassergehalts auf den Emanationskoeffizienten. In Abhängigkeit von der Verteilung der Mutternuklidatome im Mineralkorn ist der Emanationskoeffizient zudem abhängig vom Korndurchmesser [Tanner 1980; Ishimori et al. 2013].
Abbildung 2.1: Schematische Darstellung der Radonemanation an zwei sich berührenden Mineralkörnern (hellgrau) in deren Berührungszone Adsorptionswasser (blau) angelagert ist und die von Porenluft (weiß) umgeben sind (nach Tanner [1980], verändert). Radiumatome (●; nicht maßstäblich) zerfallen unter Aussendung eines Alphateilchens (gestrichelter Pfeil) sowie eines Radonatoms (○; nicht maßstäblich). Ist das Radiumatom tiefer als die Rückstoßreichweite (R – hier ca. 45 nm) von der Mineralkornoberfläche entfernt (A), bleibt das Radonatom innerhalb der Matrix (A‘). Der Anteil der Radonatome, deren Rückstoß im Porenraum (D → D‘) oder im Adsorptionswasser (C → C‘) endet, wird direkte Rückstoßfraktion genannt. Der Anteil, der in benachbarte Mineralkörner einschlägt, wird als indirekte Rückstoßfraktion bezeichnet (B → B‘ und E → E‘) [nach Tanner 1980 verändert].
2.1.2.2 Transport durch poröse Medien
Das emanierte Radon wird in den luftgefüllten Poren mittels Diffusion entlang eines Radon-Aktivitätskonzentrationsgradienten sowie bei Vorhandensein von Feuchtigkeits-, Luftdruck- 11 Rückstoßreichweite in Wasser ca. 0,1 µm und in Luft 63 µm für Radon-222, 83 µm für Radon-220 und 92 µm für Radon-219. 0 A‘ A B B‘ C‘ C E‘ E R α α α α 0,1 0,2 0,3 0,4 µm D D‘ α
oder Temperaturgradienten und einer ausreichenden Permeabilität zusätzlich durch Konvektion vom Ort der Entstehung abtransportiert. Der diffusive Transport kann durch die Fick’schen Gesetze beschrieben werden, die im eindimensionalen Fall den Formeln 1 (erstes Fick’sches Gesetz) und 2 (zweites Fick‘sches Gesetz) entsprechen, wobei zusätzlich zur allgemeinen Form ein Quellterm (𝑄𝑄), der die Emanation eines homogenen porösen Mediums repräsentiert (Formel 3), sowie ein Wandlungsterm (-𝜆𝜆𝑐𝑐(𝑥𝑥, 𝑡𝑡)), der den radioaktiven Zerfall des Radons während des Transports beschreibt, einzufügen sind.
Φ(𝑥𝑥, 𝑡𝑡) = −𝐷𝐷𝜕𝜕𝑐𝑐(𝑥𝑥, 𝑡𝑡)𝜕𝜕𝑥𝑥 ( 1 ) 𝜕𝜕𝑐𝑐(𝑥𝑥, 𝑡𝑡) 𝜕𝜕𝑡𝑡 = 𝐷𝐷 𝜕𝜕2𝑐𝑐(𝑥𝑥, 𝑡𝑡) 𝜕𝜕𝑥𝑥2 − 𝜆𝜆𝑐𝑐(𝑥𝑥, 𝑡𝑡) + 𝑄𝑄 ( 2 ) 𝑄𝑄 =𝑓𝑓𝑓𝑓𝑓𝑓𝜆𝜆𝜀𝜀 ( 3 ) mit: Φ … Aktivitätsflussdichte in Bq m-2 s-1 𝐷𝐷 … Diffusionskoeffizient in m2 s-1 𝑐𝑐 … Aktivitätskonzentration in Bq m-3
𝑥𝑥 … Dimension, in der der Stofftransport vollzogen wird in m 𝑡𝑡 … Zeit in s
𝜆𝜆 … Zerfallskonstante in s-1
𝑄𝑄 … Quellterm in Bq m-3 s-1
𝑓𝑓 … Emanationskoeffizient (dimensionslos) 𝑓𝑓 … Rohdichte des Mineralkorns in kg m-3
𝑓𝑓 … spezifische Aktivität des Mutternuklids in Bq kg-1
𝜀𝜀 … Porosität (dimensionslos)
In der Literatur finden sich vielzählige Lösungen der Differentialgleichungen unter Annahme verschiedener Randbedingungen [Collé et al. 1981; Samuelsson und Pettersson 1984; Hoffmann 2005]. Essentiell für die tatsächliche Berechnung ist die Kenntnis des Diffusionskoeffizienten im betrachteten Medium. Während der molekulare Diffusionskoeffizient von Radon in der Luft in etwa 1 · 10−5 m2 s−1 [Ishimori et al. 2013; Tanner 1980; Hirst und
Harrison 1939] beträgt, ist der Diffusionskoeffizient in porösen Medien, in denen die Diffusion im Porenraum zwischen den Mineralkörnern stattfindet, aufgrund von Porosität und Tortuosität12 geringer. Zur Berücksichtigung von Tortuosität und Porosität des porösen
Mediums existieren verschiedene Ansätze, bei denen ein sogenannter effektiver Diffusions-koeffizient (𝐷𝐷𝑒𝑒) berechnet wird [Strong und Levins 1982; Hollewand und Gladden 1992;
Wheeler 1951; Epstein 1989]. Zusätzlich ist der Diffusionskoeffizient abhängig von der Korngrößenverteilung des Materials und vor allem vom Wassergehalt, da der Diffusionskoeffizient von Radon in Wasser etwa vier Größenordnungen geringer ist als in Luft [Ishimori et al. 2013; Tanner 1980; Broecker und Peng 1974]. An verschiedenen Bodenmaterialien als poröses Medium wurde gezeigt [Rogers et al. 1984], dass bei absoluter Trockenheit sehr einheitliche effektive Diffusionskoeffizienten von (6,1 ± 0,6) · 10-6 m2 s-1
erhalten werden. Bis zu einem Wassergehalt von 25 % bleibt der effektive Radondiffusionskoeffizent verhältnismäßig konstant und liegt im Bereich zwischen 9 · 10-7 und
12 Tortuosität ist eine Bezeichnung für die Stärke der Gewundenheit der Transportwege in porösen Medien. Sie kann aus dem Verhältnis der gewundenen Weglänge durch ein poröses Medium zur betrachteten Schichtdicke des Mediums berechnet werden.
7 · 10-6 m² s-1. Bei vollständiger Sättigung sinkt er auf die Größenordnung des molekularen
Radondiffusionskoeffizienten in Wasser [Ishimori et al. 2013].
Die Schichtdicke eines homogenen porösen Mediums, die Radonatome innerhalb ihrer mittleren Lebensdauer13 bei einem rein diffusiven Transport durchqueren können, wird als
Diffusionslänge bezeichnet und berechnet sich entsprechend Formel 4. Diese Größe wird beispielsweise als Kriterium für die Radondichtheit von Materialien herangezogen [Keller et al. 2001].
𝑙𝑙𝑑𝑑 = �𝐷𝐷𝜆𝜆𝑒𝑒 ( 4 )
mit: ld … Diffusionslänge in m
𝐷𝐷𝑒𝑒 … effektiver Diffusionskoeffizient in m2 s-1
𝜆𝜆 … Zerfallskonstante in s-1
Der konvektive Stofftransport kann mithilfe des empirischen Gesetzes von Darcy (in der angepassten Form von Muskat [1934]), das eine durch Homogenisierung abgeleitete Form der Navier-Stokes-Gleichungen ist [Whitaker 1986], beschrieben werden. Es stellt den Zusammenhang zwischen dem Volumenstrom durch eine Schicht porösen Materials und dem Druckgradienten in der Schicht dar, der von der Permeabilität des porösen Mediums und von der dynamischen Viskosität des Fluids im Porenraum abhängig ist. Im eindimensionalen Fall (entlang der Dicke des Materials) berechnet sich der flächenspezifische Volumenstrom entsprechend Formel 5. Methoden zur Permeabilitätsbestimmung wurden beispielsweise von Tanner [1991] zusammengefasst.
𝑣𝑣𝐾𝐾= −𝐾𝐾𝜂𝜂 ∙𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑥𝑥 ( 5 )
mit: 𝑣𝑣𝐾𝐾 … flächenspezifischer konvektiver Volumenstrom in m3 m-2 s-1
𝐾𝐾 … Permeabilität in m2
𝜂𝜂 … dynamische Viskosität in Pa s 𝑑𝑑 … Druck in Pa
𝑥𝑥 … Ortskoordinate entlang der Materialdicke in m
Die Gleichungen für diffusiven und konvektiven Transport lassen sich zu allgemeinen Transportgleichungen zusammenfassen [Nazaroff et al. 1988b; Collé et al. 1981]. Durch Lösung der kombinierten Transportgleichung unter Annahme verschiedener Randbedingungen und Vereinfachungen mittels analytischer oder numerischer Methoden sowie konzeptioneller Parametermodelle kann der Radontransport modelliert werden [Nazaroff et al. 1988b]. Eine Übersicht verschiedener Modellierungsmethoden wurde von Gadgil [1991] zusammengetragen.
13 Die mittlere Lebensdauer berechnet sich als Kehrwert der Zerfallskonstante (𝜏𝜏 = 𝜆𝜆−1). Beim diffusiven Transport von Radon durch ein solches homogenes poröses Medium ohne Radonquelle hat sich die Ausgangsaktivitäts-konzentration bei eindimensionaler Betrachtung nach dem Passieren einer Materialdicke, die einer Diffusionslänge (𝑙𝑙𝑑𝑑) entspricht, um etwa 63 % (1 − 𝑒𝑒−1) verringert.
Bei der Betrachtung des Übergangs von Radon aus einem porösen Medium, wie einem Boden oder Bauprodukt, in die Atmosphäre dominiert meist der diffusive Stofftransport aufgrund der geringen Permeabilität [Stranden 1988]. An Bodenmaterial mit einer Permeabilität von 10-12 m2 14 zeigte sich beispielsweise, dass verhältnismäßig große
Druckgradienten von 1000 bis 2000 Pa über einen Zeitraum von ein bis zwei Tagen zu einer Änderung der Radonflussdichte von nur 20 bis 60 % führten [Clements und Wilkening 1974]. Stark erhöhte Radonkonzentrationen in Gebäuden sind dennoch häufig durch das konvektive Eindringen radonhaltiger Bodenluft durch Risse, Fugen in der Fundament-konstruktion, durch Schadstellen in der Untergrundabdichtung oder gegebenenfalls durch Baustoffe mit hoher Permeabilität bedingt. Der konvektive Transport ist angetrieben durch einen geringen Differenzdruck in der Größenordnung von 10 Pa zwischen der Innen- und Außenluft, der unter anderem durch das Aufsteigen warmer Luft im Gebäude (Kamineffekt) bedingt ist [Gadgil 1991].
Radon wird nicht nur in der Gasphase, sondern auch gelöst in einer Flüssigkeit transportiert. Bedeutend ist dies vor allem beim weitreichenden konvektiven Transport von gelöstem Radon in Grundwasserleitern [Nazaroff et al. 1988a].
2.1.2.3 Exhalation
Der Übergang von Radon-Atomen aus der Materialoberfläche in die umgebende Atmosphäre wird als Exhalation bezeichnet. Ausgehend von den Fick‘schen Gesetzen (Formeln 1 und 2) kann die Exhalationsrate durch die Fläche eines Materials an der Stelle 𝑥𝑥 = 𝑑𝑑 mittels diffusiven Transports im eindimensionalen statischen Fall unter Annahme einer konstanten Umgebungskonzentration (𝑐𝑐(𝑑𝑑) = 𝑐𝑐𝑢𝑢) und eines horizontalen
Konzentrationsgradienten in der Mitte des Materials15 �𝜕𝜕𝜕𝜕(𝑥𝑥)
𝜕𝜕𝑥𝑥 �𝑥𝑥=0= 0� entsprechend Formel 6
berechnet werden [Hoffmann 2005].
𝐸𝐸𝐴𝐴= 𝑙𝑙𝑑𝑑(𝑄𝑄 − 𝑐𝑐𝑢𝑢𝜆𝜆) tanh �𝑙𝑙𝑑𝑑 𝑑𝑑� ( 6 ) mit: 𝐸𝐸𝐴𝐴 … Exhalationsrate in Bq m-2 s-1 𝑙𝑙𝐷𝐷 … Diffusionslänge in m 𝑄𝑄 … Quellterm in Bq m-3 s-1 𝑐𝑐𝑢𝑢 … Umgebungs-Aktivitätskonzentration in Bq m-3 𝜆𝜆 … Zerfallskonstante in s-1 𝑑𝑑 … halbe Materialdicke in m
Ist die Diffusionslänge im Verhältnis zur Materialdicke groß (𝑑𝑑 𝑙𝑙𝑑𝑑−1≪ 1), wie es bezüglich
Radon-222 für eine Vielzahl von Bauprodukten der Fall ist [Keller et al. 2001; ÖNORM S 5280-2], kann der Radon-Zerfall innerhalb der Probe vernachlässigt werden und die Gleichung vereinfacht sich entsprechend Formel 7 [Hoffmann 2005].
14 Die Permeabilität ist nach Tanner [1991] vergleichbar mit einem weitgestuften schluffigen Sand mit einem Kiesanteil.
15 Die Annahme ist beispielsweise sinnvoll für ein Wandmaterial, bei dem Radon aus der zum betrachteten Innenraum gerichteten Materialseite sowie aus der abgewandten Materialseite zu einem weiteren Innenraum bzw. nach außen gleichermaßen exhaliert.
𝐸𝐸𝐴𝐴 = 𝑑𝑑(𝑄𝑄 − 𝑐𝑐𝑢𝑢𝜆𝜆) ( 7 )
Die Exhalationsrate ist also prinzipiell aus der Emanation bestimmbar. Der Quellterm sowie der Diffusionskoeffizient sind jedoch abhängig von der Materialfeuchtigkeit. Daher wird die Exhalationsrate eines Materials entweder direkt in der Form, in der es verwendet wird, bestimmt oder mit Hilfe des Emanationskoeffizienten von zerkleinerten Proben bei einer definierten Luftfeuchtigkeit abgeleitet. Verfahrensbeispiele sind in Abschnitt 2.4 aufgeführt. 2.1.3 Radonfolgeprodukte
Beim radioaktiven Zerfall der gasförmigen Radon-Isotope entstehen radioaktive Isotope des Schwermetalls Polonium, die ihrerseits entsprechend der natürlichen Zerfallsreihen (Abbildung A.1 und Abbildung A.2 im Anhang A.1) bis zu stabilen Blei-Isotopen weiterzerfallen. Innerhalb von einer Sekunde nach dem Zerfall des Radons reagieren die frischgebildeten positiv geladenen Tochternuklide16 mit Spurengasen und Wasserdampf und
wachsen durch Clusterbildung zu Partikeln mit einem Durchmesser in der Größenordnung von 1 nm an. Diese als unangelagerte Folgeprodukte bezeichneten Partikel können folglich mit anderen Partikeln und Aerosolen in der Atmosphäre reagieren und bilden dabei innerhalb von einer bis 100 Sekunden sogenannte angelagerte Folgeprodukte [Sabol und Weng 1995]. Diese haben eine trimodale Größenverteilung mit den aktivitätsmedianen Durchmessern von 30 bis 40 nm, 250 bis 450 nm sowie 2 bis 6 µm und der größten Aktivität in der mittleren Größenfraktion [Porstendörfer 2001]. Somit ist die Mehrheit der Folgeprodukte aufgrund ihrer Größe lungengängig.
Wenn eine stabile Radonkonzentration herrscht und der radioaktive Zerfall die einzige Senke der Folgeprodukte ist, kann sich zwischen Radon und seinen Folgeprodukten ein säkulares Gleichgewicht einstellen. In diesem Fall entspricht die Radonaktivität der der Folgeprodukte. Da die Folgeprodukte in der Realität durch Deposition an Oberflächen oder durch Ventilation aus dem betrachteten Luftvolumen ausgetragen werden können, ist die Aktivität der Folgeprodukte in der Luft geringer als die des gasförmigen Radons. Der Gleichgewichtsfaktor (𝐹𝐹) gibt dabei den Grad des Gleichgewichts an und ist bestimmt als der Quotient der gleichgewichtsäquivalenten Konzentration (EEC)17 zur
Radonaktivitätskonzentration. Dieser Faktor wird im Innenraum häufig mit 0,4 angenommen [ICRP 1993, 2010; UNSCEAR 2000, 2009].
16 Direkt nach der Entstehung sind die Radonfolgeprodukte positiv geladen, da Elektronen durch das vom Kern ausgehende Alpha-Teilchen sowie durch die dadurch bedingte stark beschleunigte Rückstoßbewegung aus den Atomorbitalen herausgelöst werden [Raabe 1969].
17 Die EEC beschreibt die Radon-Konzentration einer sich im säkularen Gleichgewicht befindlichen radonhaltigen Atmosphäre, welche die gleiche potentielle Alpha-Energiekonzentration (PAEC) wie die untersuchte, nicht im Gleichgewicht befindliche Radonatmosphäre aufweist. Die potentielle Alpha-Energie (PAE) ihrerseits ist definiert als die Summe der Alpha-Energien, die von einem Nuklid im Verlauf des Zerfalls entlang seiner Zerfallsreihe abgegeben werden. Darauf aufbauend ist die Summe der potentiellen Alpha-Energien aller in einer Volumeneinheit befindlichen Tochternuklide definiert als die PAEC (1 J = 6,24 1012 MeV).
2.1.4 Exposition und Dosimetrie
Bezüglich der Exposition des Menschen durch ionisierende Strahlung von Radon und seinen Folgeprodukten ist vorrangig die inhalierte Menge der kurzlebigen alphastrahlenden Folgeprodukte relevant (interne Exposition). Während das gasförmige Radon-222 im Verlauf eines Atemzyklus aufgrund seiner langen Halbwertszeit und dem inerten Charakter annähernd unverändert den Körper verlässt, werden seine lungengängigen kurzlebigen Folgeprodukte an Oberflächen abgeschieden. Somit können sie in kurzer Distanz zum Lungengewebe zerfallen und die freigewordenen Alphateilchen bis zu den Basalzellen in das Bronchialepithel eindringen. Die kleinsten Partikel können dabei sogar vom Blut absorbiert werden [National Research Council 1999]. Als Konsequenz trägt die effektive Dosis durch die Inhalation von Radon und seinen Folgeprodukten zu mehr als 95 % zur Organdosis der Lunge bei. Die effektive Dosis des gasförmigen Radons beträgt dabei typischerweise weniger als 10 % der effektiven Dosis der Folgeprodukte [ICRP 2014].
Zur Quantifizierung der Exposition findet zum einen die zeitlich integrierte PAEC, die sogenannte potentielle Alpha-Energie-Exposition der kurzlebigen Folgeprodukte in J h m-3
oder in der historisch gewachsenen Einheit „working level month“ (WLM)18, Anwendung. Zum
anderen kann die Exposition als zeitlich integrierte Radon-Aktivitätskonzentration zusammen mit dem Gleichgewichtsfaktor (F) entsprechend Formel 8 berechnet werden [Harrison und Marsh 2012].
1 𝑊𝑊𝑊𝑊𝑊𝑊 =6,37 105 𝐹𝐹
ℎ 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝑚𝑚3 ( 8 )
Der Zusammenhang zwischen der Exposition bezüglich Radon und seiner Folgeprodukte und der Dosis, die von den Zielzellen absorbiert wird, ist sehr komplex und kann nicht direkt gemessen werden. Bisher erfolgt die Bestimmung der Dosis meist nach dem sogenannten „epidemiologischen Ansatz“ der Internationalen Strahlenschutzkommission (ICRP) mittels der Dosis-Konversions-Konvention [ICRP 1993]. Zentrum dieses Ansatzes ist der Dosis-Konversions-Koeffizient (DKK), der das Verhältnis des Schadens des radoninduzierten Lungenkrebses pro Expositionseinheit19 zur Gesamtschädigung pro Einheit
der effektiven Dosis20 darstellt [Harrison und Marsh 2012]. Der DKK hat sich durch
Aktualisierung der beiden relevanten Größen seit 1993 von 5 mSv WLM-1 für Arbeiter und
4 mSv WLM-1 für die allgemeine Bevölkerung auf 12 mSv WLM-1 respektive 9 mSv WLM-1 im
Jahr 2010 mehr als verdoppelt [ICRP 2010].
Mit der Veröffentlichung der ICRP Publication „Occupational Intakes of Radionuclides Part 3“ (Entwurf siehe [ICRP 2012]) findet bezüglich der Dosis durch die Exposition gegenüber Radon und seinen Folgeprodukten künftig – so wie für andere Radionuklide auch – ein „dosimetrischer Ansatz“ Anwendung. Mithilfe eines biokinetischen und dosimetrischen Modells 18 Bezeichnet die Exposition von einem „working level“ über einen Zeitraum von einem Arbeitsmonat (170 h) bei einer Radon-222-EEC von 3700 Bq m-3. (1 WLM = 2,08 10-5 J m-3 170 h = 3,54 10-3 J h m-3)
19 Der Schaden des radoninduzierten Lungenkrebses pro Expositionseinheit wird aus der Zusammenführung epidemiologischer Studien an Bergarbeitern sowie der allgemeinen Bevölkerung abgeschätzt.
20 Die Gesamtschädigung pro Einheit der effektiven Dosis wird aus den Sterblichkeitsdaten und den Folgestudien der Überlebenden der Atombombenabwürfe auf Hiroschima und Nagasaki abgeleitet.
wird, in Abhängigkeit vom Aerosoldurchmesser mit medianer Aktivität, dem Gleichgewichtsfaktor sowie der Atemrate, die effektive Dosis berechnet [Harrison und Marsh 2012]. Vorläufige Ergebnisse zeigen, dass der neue Dosis-Koeffizient für Bergarbeiter sehr gut mit dem DKK für Arbeiter nach dem epidemiologischen Ansatz übereinstimmt. Die Dosis-Koeffizienten für Innenraumarbeitsplätze mit verminderter Atemrate oder häusliches Wohnen sind mit 14 beziehungsweise 13 mSv WML-1 jedoch vergleichsweise hoch [Harrison und
Marsh 2012; Marsh et al. 2016]. Als Konsequenz wird von der ICRP künftig ein einzelner Dosis-Koeffizient von 12 mSv WML-1 vorgeschlagen [Marsh et al. 2016]. Daraus würde der
Aufenthalt zu Hause21 bei einer mittleren Konzentration von ca. 19 Bq m-3 zu einer jährlichen
Exposition von 1 mSv führen.
2.1.5 Gesundheitliche Auswirkungen
Bereits im 16. Jahrhundert wurden im sächsischen Schneeberg bei Bergmännern, die Untertage arbeiteten, vermehrte Lungenerkrankungen beobachtet [Paracelsus 1567]. Etwa 300 Jahre später wurde festgestellt, dass es sich dabei um Lungenkrebs handelt [Härting und Hesse 1879]. Die folgenden Studien an Bergarbeitern, die einer vergleichsweise hohen Radonkonzentration ausgesetzt sind, wiesen auf, dass die Inhalation von Radon und seinen Folgeprodukten sowohl bei Rauchern als auch Nichtrauchern zu einem erhöhten Lungenkrebsrisiko führt. Ende der 1980er Jahre wurde Radon daher von der Internationalen Agentur für Krebsforschung [IARC 1988] als karzinogen für den Menschen eingestuft. Da die Ergebnisse der Bergarbeiterstudien nur mit großer Unsicherheit auf geringere Radon-konzentrationen, wie sie beim Wohnen im Innenraum herrschen, extrapoliert werden konnten, wurden ab 1980 über 20 epidemiologische Fall-Kontroll-Studien durchgeführt, um gezielt das Lungenkrebsrisiko in Wohnungen zu untersuchen. Die Daten weisen nach einer Zusammenführung der Studien und einer gemeinsamen Auswertung für die Regionen Nordamerika [Krewski et al. 2005; 2006], Europa [Darby et al. 2005; 2006] und China [Lubin et al. 2004] auf einen annähernd linearen Zusammenhang zwischen der Radonexposition und dem Lungenkrebsrisiko ohne Schwellwert hin. Im Mittel beträgt der lineare Risikoanstieg ca. 10 % pro Anstieg der Radonkonzentration um 100 Bq m-3 [UNSCEAR 2009]. Die
europäische Pooling-Studie zeigte nach einer Korrektur der Messunsicherheiten sogar einen Risikoschätzer von 16 % pro 100 Bq m-3. Der lineare Zusammenhang blieb dabei weiterhin
signifikant, wenn bei der Auswertung nur Studienteilnehmer berücksichtigt wurden, die einer mittleren Radonkonzentration von weniger als 200 Bq m-3 exponiert waren [Darby et al. 2005].
Damit stellt die Inhalation von Radon und seinen Folgeprodukten nach dem Rauchen die zweithäufigste Ursache für Lungenkrebs dar [Zeeb und Shannoun 2009].
Weitere karzinogene Wirkungen, wie beispielsweise auf die extrathorakalen Atemwege (Nase, Mund, Rachen), die Haut, das Blut oder den Magen, sind möglich. Die Bergarbeiterstudien zeigten diesbezüglich jedoch keine statistisch signifikanten Zusammenhänge [Zeeb und Shannoun 2009; Darby et al. 1995].
2.2 Normativer und rechtlicher Hintergrund
Auf europäischer Ebene basiert der Strahlenschutz auf dem Vertrag zur Gründung der Europäischen Atomgemeinschaft (EURATOM) aus dem Jahr 1957 [EURATOM 1957], mit dem grundlegende Sicherheitsnormen (Basic Safety Standards – BSS) für den Schutz der Gesundheit der Arbeitskräfte und der Bevölkerung gegen die Gefahren durch ionisierende Strahlungen zu erarbeiten waren und laufend zu aktualisieren sind. Die derzeitig geltenden BSS wurden mit der Richtlinie 2013/59/Euratom des Rates vom 5. Dezember 2013 [2013/59/Euratom] verabschiedet. Sie aktualisiert die Richtlinie 96/29/Euratom und fasst drei weitere Euratom-Richtlinien und eine Empfehlung22 zusammen.
Mit den aktuellen BSS wird die Exposition der Bevölkerung gegenüber Radon und seinen Folgeprodukten erstmalig rechtsverbindlich geregelt. So wurde ein Referenzwert der maximalen jährlich gemittelten Radonaktivitätskonzentration im Innenraum von 300 Bq m-3
festgelegt. Zudem ist die Ausarbeitung nationaler Maßnahmenpläne zur Bewältigung der langfristigen Risiken der Exposition gegenüber Radon und die Ausweisung von Gebieten vorgesehen, in denen in einer Vielzahl von Gebäuden mit einer Überschreitung des Referenzwerts zu rechnen ist [2013/59/Euratom]. In Deutschland erfolgt die Umsetzung der Euratom-Richtlinie mit dem am 27.06.2017 verkündeten Strahlenschutzgesetz [StrlSchG 2017], das bis zum 31.12.2018 vollständig in Kraft treten wird.
Die BSS adressiert jedwede Radonquelle, also ebenfalls die verwendeten Bauprodukte, die in der EU den Anforderungen der europäischen Bauproduktenverordnung [VO-EU-305/2011] unterliegen. Die Verordnung sieht unter anderem vor, dass Nutzer von Gebäuden nicht durch gefährliche Gase, Partikel und Strahlen, wozu Radon und seine Zerfallsprodukte im Allgemeinen zählen, beeinflusst werden dürfen. Die Umsetzung der Bauprodukten-verordnung erfolgte in Deutschland durch das Bauproduktengesetz [BauPG 2012]. Eine Aktualisierung der Musterbauordnung [MBO 2002] erfolgte im Mai 2016 und die folgenden Anpassungen der Länderbauordnungen sind derweil noch nicht abgeschlossen.
Bezüglich der externen Strahlenexposition von Bauprodukten werden im Technischen Komitee „Radiation from construction products“ des Europäisches Komitees für Normung (CEN/TC 351/WG 3) bereits Normen zur regulatorischen Berücksichtigung erarbeitet. Die Berücksichtigung der internen Exposition durch die Inhalation von Radon und seinen Folgeprodukten scheiterte bisher jedoch aufgrund des Fehlens eines robusten und praxisnahen Prüfverfahrens.
22 Richtlinien 89/618/Euratom (Information der Bevölkerung), 90/641/Euratom (externe Arbeitskräfte), 97/43/Euratom (medizinische Exposition) und die Empfehlung 90/143/Euratom (Radonexposition im Innenraum).
2.3 Radonkonzentration im Innenraum
Die Hauptquelle für eine erhöhte Radonkonzentration im Innenraum ist der differenz-druckgetriebene Eintritt radonhaltiger Bodenluft durch Risse, Fugen, mangelhaft abgedichtete Löcher im Fundament des Bauwerks oder Undichtigkeiten in der Bauwerksabdichtung. Anders als Ende der 1970er Jahre noch angenommen [UNSCEAR 1977], ist die Radonexhalation aus mineralischen Baustoffen nur die zweithäufigste Ursache für erhöhte Radonkonzentrationen im Innenraum [Nero 1988; Bochicchio et al. 1995; UNSCEAR 2009]. Untersuchungen des Bundesamts für Strahlenschutz zeigen in einem Modellraum bei einer Luftwechselrate von 0,5 h-1 für eine Vielzahl von Bauprodukten einen maximalen Beitrag zur
Innenraum-konzentration von etwa 18 Bq m-3 [Gehrcke et al. 2012]. Von meistens untergeordneter Rolle
sind die Ausgasung des im Trinkwasser gelösten Radons oder der Eintrag durch die Nutzung von radonhaltigem Erdgas. Der Radongehalt der Außenluft ist mit einer Radonkonzentration im weltweiten Mittel von 10 Bq m-3 jeweils für Radon und Thoron verhältnismäßig gering und
führt zur Verdünnung der Innenraumkonzentration [UNSCEAR 2009].
Untersuchungen der Radonkonzentration im Innenraum wurden weltweit durchgeführt. Die Messwerte der Innenraumradonkonzentration sind in aller Regel logarithmisch normalverteilt [UNSCEAR 1982]. Weltweit ergab sich ein bevölkerungsgewichteter arithmetischer Mittelwert von etwa 40 Bq m-3 [UNSCEAR 1982, 1993, 2000, 2009]. In
Deutschland beträgt das arithmetische Mittel der Radonkonzentration im Innenraum 50 Bq m-3
mit Maximalwerten von über 10 kBq m-3 [BfS und BMUB 2017; BMU und BfS 2001]. Dabei
wurden in circa jeder hundertsten Wohnung Radonkonzentrationen von mehr als 200 Bq m-3
beziehungsweise in jeder tausendsten mehr als 400 Bq m-3 gemessen [BMU und BfS 2001].
Die sehr hohen Radonkonzentrationen im Innenraum zeigen sich dabei vorrangig, wenn die Radonbodenluftkonzentration sowie die Radonpermeabilität des Baugrunds erhöht sind [BfS 2015; Kemski und Klingel 2004].
Maßnahmen zum Radonschutz existieren bezüglich des Eintritts über den Baugrund und lassen sich in bauliche und lüftungstechnische Maßnahmen gliedern [BMU und BfS 2001]. Bei Neubauten ist ein effektiver Schutz vor dem konvektiven Eintrag radonhaltiger Bodenluft durch eine durchgehende Bodenplatte sowie die erdberührende Bauwerksabdichtung gegen Feuchtigkeit und Wasser [DIN 18533-1; DIN 18533-2; DIN 18533-3], wie sie in Deutschland nach den allgemein anerkannten Regeln der Bautechnik vorgesehen ist, kostengünstig realisierbar [Reiter et al. 2017; Uhlig 2017]. Dabei ist im hohen Maße auf die sachgerechte Planung und Ausführung zu achten, da selbst kleinste Undichtigkeiten zur Unwirksamkeit der Maßnahme führen können [BfS 2016]. Bei Bestandsbauten sind die Sanierungsmaßnahmen durch die Notwendigkeit der Kopplung baulicher und lüftungstechnischer Maßnahmen häufig komplexer und der Erfolg schwer planbar [Uhlig und Hartmann 2013].
In Gebäuden, die bezüglich der erdberührenden Bauwerksabdichtung fachgerecht errichtet oder saniert wurden, wird der Beitrag des Bauprodukts zur Radonkonzentration im Innenraum durch die Minimierung des Eintritts radonhaltiger Bodenluft sehr viel relevanter. Insbesondere in Kombination mit geringen Luftwechselraten, beispielsweise bedingt durch eine immer energieeffizientere Bauweise, können schon bei der Verwendung von
Baumaterialien mit einer moderaten Radonexhalationsrate bedeutsame Innenraum-konzentrationen auftreten.
2.4 Bestimmung der Radonexhalationsrate aus Bauprodukten
Die Untersuchung der spezifischen Radiumaktivität und der damit bedingten Radonexhalation aus Bauprodukten in den Innenraum gelang erstmals in der Mitte der 1950er Jahre in den Fokus [Hultqvist 1956]. Es zeigte sich, dass Leichtbetone mit einer Gesteinskörnung aus Alaunschiefer, die zwischen 1929 und 1975 in großen Mengen in Schweden verbaut wurden, eine sehr hohe spezifische Radium-226-Aktivität von 790 bis 2600 Bq kg-1 aufwiesen. Ab den
1970er Jahren wurden weltweit vielzählige Untersuchungen bezüglich der spezifischen Aktivität sowie der Radonexhalation aus Bauprodukten durchgeführt [Mustonen 1992]. Die Ermittlung der Radonexhalation aus Baustoffen wurde dabei mittels sehr unterschiedlicher Verfahren durchgeführt. Im Rahmen eines Ringversuchs von Petropoulos et al. [2001] wurden die Verfahren verschiedener Forschungseinrichtungen miteinander verglichen.
Auf der obersten Ebene wurden hierbei die Verfahren bezüglich der Luftwechselrate innerhalb der Prüfkammer unterschieden. Die vollständige Gliederung der Verfahren bezüglich Luftwechselrate, Probenumschließung, Probenahme, Art der Messtechnik und Bereich der Datenauswertung ist in Tabelle 2.2 aufgeführt.
Tabelle 2.2: Einteilung der Verfahren zur Bestimmung der Radonexhalationsrate von Bauprodukten (in Anlehnung an Petropoulos et al. [2001])
Luftwechselrate
(Kammerbetrieb) dynamische Verfahren (open-chamber-methods)
statische Verfahren
(closed-chamber-methods)
Proben-umschließung (enclosed-sample-methodvollumschließend *)
vollumschließend
(enclosed-sample-method)
teilumschließend
(accumulator-method)
Probenahme kammerintern / -extern / Stichproben
(inside- / outside-chamber-technique / grab sampling)
kammerintern
(outside-chamber-technique)
Messtechnik elektronischer / nicht-elektronischer Detektor
(active / passive techniques)
Auswertung bis zur Gleichgewichtskonzentration / linearer Anfangsanstieg
(long /short growth)
* Petropoulos et al. [2001] charakterisierten die dynamischen Verfahren nicht bzgl. der Probenumschließung. Zudem werden die teilumschließenden statischen Verfahren nicht bezüglich der Art der Messung untergliedert, da sie i. d. R. intern durchgeführt werden.
Trotz der sehr heterogenen Verfahren, die von wissenschaftlichen Einrichtungen und einem Messgerätehersteller durchgeführt wurden, erzielten sie bis auf einige Ausnahmen gut vergleichbare Messergebnisse. Für die drei untersuchten Prüfkörper ergaben sich relative Standardabweichungen der Exhalationsrate zwischen den Prüfinstituten von 7 % (4 Institute), 13 % (10 Institute) und 31 % (12 Institute).
2.4.1 Statische Verfahren
Bei den statischen Verfahren wird die Radonexhalationsrate aus einer Materialprobe in einer geschlossenen Gasatmosphäre vermessen. Dies erfolgt entweder über die Messung der Radonkonzentration, die sich in der Gasatmosphäre bis zur Einstellung des Gleichgewichts zwischen Exhalation und radioaktivem Zerfall einstellt, oder über die Bestimmung des Emanationskoeffizienten (Abschnitt 2.4.1.2). Die statischen Verfahren werden primär dahingehend unterschieden, ob die Probe vollumschließend in eine Prüfkammer eingebracht wird (enclosed-sample-method) oder die Prüfkammer einseitig geöffnet ist und mit der geöffneten Seite auf die Probe möglichst dichtschließend aufgesetzt wird (accumulator-method) [Petropoulos et al. 2001].
Der zeitliche Verlauf der Radonkonzentration in der geschlossenen Prüfatmosphäre lässt sich durch Integration der Radon-Massenbilanzgleichung (Formel 9) unter der Randbedingung 𝑐𝑐(0) = 𝑐𝑐0 entsprechend Formel 11 berechnen [Petropoulos et al. 2001]. Da
die Gasatmosphäre meist nicht vollständig gegenüber der Umgebung abdichtbar ist, wird die effektive Luftwechselrate23 (Formel 10) als Reaktionskonstante des Senkenterms eingeführt.
Sie berechnet sich als Summe aus der Luftwechselrate, der Zerfallskonstante des Radons und gegebenenfalls einer Größe zur Berücksichtigung der Abnahme des Konzentrationsgradienten zwischen Porenvolumen und dem freien Gasvolumen der Umgebung mit fortscheitender Prüfdauer, die zur Abnahme der Exhalationsrate führt (in der Literatur als „back diffusion“24 bezeichnet).
𝑑𝑑𝑐𝑐(𝑡𝑡) 𝑑𝑑𝑡𝑡 ��� zeitl. Konz.- Änderung = 𝐸𝐸���𝐴𝐴𝑉𝑉 ∙ 𝐴𝐴 Quellterm (Exhalation) − 𝑛𝑛�������eff∙ 𝑐𝑐(𝑡𝑡) Senke (Zerfall und Luftwechsel) ( 9 ) 𝑛𝑛eff= 𝑛𝑛 + 𝜆𝜆 + 𝜆𝜆𝑏𝑏 ( 10 ) 𝑐𝑐(𝑡𝑡) = 𝑐𝑐0∙ 𝑒𝑒−𝑛𝑛eff∙𝑡𝑡+𝑉𝑉 ∙ 𝑛𝑛𝐸𝐸𝐴𝐴∙ 𝐴𝐴 eff∙ (1 − 𝑒𝑒 −𝑛𝑛eff∙𝑡𝑡) ( 11 ) 𝑐𝑐GW= lim𝑡𝑡→∞𝑐𝑐(𝑡𝑡) =𝑉𝑉 ∙ 𝑛𝑛𝐸𝐸𝐴𝐴∙ 𝐴𝐴 eff ( 12 ) mit: 𝑐𝑐 … Radonaktivitätskonzentration in Bq m-3 𝑡𝑡 … Zeit in h 𝑐𝑐0 … Anfangs-Radonaktivitätskonzentration in Bq m-3
𝑛𝑛eff … effektive Luftwechselrate bzw. effektive Zerfallskonstante in h-1
𝐸𝐸𝐴𝐴 … flächenspezifische Exhalationsrate in Bq m-2 h-1
𝐴𝐴 … Materialfläche in m2
𝑉𝑉… Kammervolumen in m3
𝑛𝑛 … Luftwechselrate in h-1
𝜆𝜆 … Zerfallskonstante des Radons in h-1
𝜆𝜆𝑏𝑏 … Rate der „back diffusion“ des Radons in h-1
Der große Vorteil der statischen Verfahren ist, dass aufgrund der fehlenden oder geringen Luftwechselrate selbst von schwach exhalierenden Materialien hohe Radon-aktivitätskonzentrationen in der Prüfkammer erzeugt werden. Diese Konzentrationen sind 23 Bezeichnung richtet sich nach der von Jann et al. (2012) aus der Sicht der VOC-Emissionsprüfung. In der Literatur wird eher die Bezeichnung „effektive Zerfallskonstante“ gewählt (Petropoulos et al. 2001).
24 Die gewählte Begrifflichkeit ist irreführend, da das Radon nicht in das Porengefüge „zurück diffundiert“, sondern die Triebkraft reduziert und somit die Radonflussdichte aus dem Material heraus reduziert wird.
