Recycling von Lithium-Ionen-Batterien Astrid Arnberger, Eda Coskun und Bettina Rutrecht

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Elektromobilität

Recycling von Lithium-Ionen-Batterien

Astrid Arnberger, Eda Coskun und Bettina Rutrecht

1. Rechtliche Herausforderungen...584

2. Recycling ...588

2.1. Entladung und Demontage ...590

2.2. Thermische Behandlung ...593

2.3. Mechanische Aufbereitung ...594

2.4. Hybridanlage Redux ...595

3. Presorting: Labelling ...596

4. Fazit ...597

5. Quellen ...598

Lithium-Ionen-Batterien (LIB) müssen aus den offenkundigen Gründen wie Ressour- censchonung, Nachhaltigkeit, Schutz von Mensch und Umwelt, unmittelbar einem sinnvollen Recycling zugeführt werden. Spätestens dann, wenn nach dem Ende des Produktlebenszyklus der LIB der ersten Generationen aus Konsumgütergeräten bzw.

Elektromobilitätsanwendungen, die ersten relevanten Abfallmengen bei den Entsorgern landen. Aufgrund mangelnder Kennzeichnungspflicht und ihrer Ähnlichkeit landen LIB im gleichen Abfallstrom wie Bleibatterien und verursachen dort enorme Sicher- heitsrisiken für die Sekundärindustrie. [21]

Laut einer aktuellen Studie des Verkehrsclub Österreich (VCÖ) liegt Österreich mit sei- nem Anteil von 1,2 Prozent an E-PKW bei den Neuzulassungen im Jahr 2017 momentan europaweit auf Platz Eins. [2, 23] Beobachtet man generell die Neuzulassungszahlen aus dem Bereich E-Mobilität der letzten Jahre österreich- und EU-weit (Bild 1) lässt sich folgende Prognose über den E-Mobilitätssektor ableiten: Der proklamierte Auf- wärtstrend der Elektromobilität hält an. Vor allem, wenn weiterhin diverse politische Anreize forciert werden wie zum Beispiel: gratis Parken, kostenloses Strom-Tanken, Kaufpreisminderung, Steuervergünstigungen oder Fahrverbote für Verbrennungs- motoren. Damit man diesem Trend gerecht werden kann, gilt es rechtliche, sowie recycling- und sicherheitstechnische Herausforderungen zu meistern.

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1. Rechtliche Herausforderungen

1993 wurde das erste europäische Abfallverzeichnis, der europäische Abfallkatalog (EAK), veröffentlicht. Nach einer Novellierung enthält der EAK 839 Abfallarten, welche jeweils einer sechsstelligen Nummer, einem Abfallcode zugeordnet sind. Die Einstu- fung von Abfällen erfolgt auf nationaler und auch auf europäischer Ebene auf Basis des europäischen Abfallverzeichnisses. Der EAK ist herkunftsbezogen aufgebaut, wodurch es möglich ist, dass eine Abfallart im Abfallverzeichnis mehrmals in verschiedenen Herkunftsbereichen angeführt ist. Der EAK wurde in zwei Ländern, Österreich und Finnland, nicht ins nationale Recht umgesetzt. [16]

In Österreich gilt das Abfallverzeichnis nach der Abfallverzeichnisverordnung in welcher die ÖNORM S2100 – Abfallkatalog integriert ist. [5] Tagesaktuell kann das Abfallverzeichnis im Elektronischen Datenmanagement (EDM) abgerufen werden. [7]

Im Gegensatz zum EAK erfolgt eine Zuordnung nicht herkunftsorientiert, sondern stoffspezifisch. Jede Abfallbezeichnung ist einer fünfstelligen Nummer, der Schlüssel- nummer, zugeordnet.

Bild 1: Vergleich der KFZ-Neuzulassungszahlen in Österreich und in Europa aus dem Bereich EV, PHEV der letzten Jahre

Quellen:

Bundesministerium für Verkehr, Innovation und Technologie: Neuzulassungen 2017-Q3. In: Elektromobilität in Österreich - Zahlen & Daten, 2017, 2017-3

The European Environment Agency: New registrations of alternative-fuel passenger cars. URL: https://www.eea.europa.eu/data- and-maps/daviz/term-034-new-registrations-of-2#tab-chart_1. – Aktualisierungsdatum: 2017-11-28 – Überprüfungsdatum 2017-12-01

6.000 5.000 4.000 3.000 2.000 1.000

Anzahl Neuzulassungen in Österreich Anzahl Neuzulassungen in der EU Wert *10³

Anzahl Neuzulassungen EV, PHEV in Österreich Anzahl Neuzulassungen EV, PHEV in der EU 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180

2007 2008 2009 2010 2011 2012 2013 2014 2015 2016 2017

0

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In Österreich besitzen LIB die Schlüsselnummer 35337 mit der Bezeichnung Lithium- batterien und sind als gefährlicher Abfall und als nicht ausstufbar deklariert [7]. Im EAK werden Lithium-Ionen-Batterien (LIB) dem Abfallcode 160605 mit der Bezeichnung Andere Batterien und Akkumulatoren zugewiesen und im Gegensatz zum österreichi- schen Recht, als nicht gefährlicher Abfall eingestuft [19]. Dies führt zwangsläufig zu einer gewissen Diskrepanz.

Die österreichische Gesetzgebung folgt bei ihrer Entscheidungsfindung, ob ein Stoff nun als gefährlich oder als nicht gefährlicher Abfall zu betrachten ist, den gefahrenrelevanten Eigenschaften von Abfällen angeführt in Anhang III der Richtlinie 2008/98/EG [11]. Treffen auf ihn ein oder mehrere von insgesamt 15 HP-Kriterien zu, wird er als gefährlich eingestuft. Betrachtet man aus dieser Sicht die verschiedenen Komponenten einer Lithiumionenbatterie, stellen sich u.a. der Elektrolyt und das Kathodenmaterial als relevant dar.

Die eingesetzten Elektrolyte bestehen aus verschiedenen organischen Lösungsmitteln bzw. Lösungsmittelgemischen. Hierbei sind Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Di- methylcarbonat, Diethylcarbonat und Ethylmethylcarbonat gängige Stoffe. Dimethyl- carbonat besitzt einen Flammpunkt von 15 °C und ist dadurch als leicht entzündbar einzustufen, welches dem Kriterium H 3-A entspricht. [11, 15, 24]

Um die elektrische Leitfähigkeit des Elektrolyten sicher zu stellen, wird dem Lö- sungsmittel ein Leitsalz zugesetzt. In kommerziell erhältlichen LIB kommt nahezu ausschließlich das Leitsalz Lithiumhexafluorophosphat (LiPF₆) zur Anwendung. [15]

Gemäß ECHA 2017 [10] werden LiPF₆ folgende Gesundheitsgefahren zugeordnet:

H301 Giftig bei Verschlucken

H302 Gesundheitsschädlich bei Verschlucken H311 Giftig bei Hautkontakt

H312 Gesundheitsschädlich bei Hautkontakt

H314 Verursacht schwere Verätzungen der Haut und schwere Augenschäden H318 Verursacht schwere Augenschäden

H331 Giftig bei Einatmen

H332 Gesundheitsschädlich bei Einatmen

H372 Schädigt die Organe bei längerer oder wiederholter Exposition

Gängige Kathodenmaterialien bestehen aus Lithiummetalloxiden, wie z.B. Lithiumco- baltoxid oder Lithiumnickeloxid. Diese Metalloxide gelten als sensibilisierend gegen- über der Haut und werden als vermutlich krebserzeugend eingestuft [20].

Gemäß der gefahrenrelevanten Eigenschaften von LIB, kann nachvollzogen werden, warum diese in Österreich als gefährlicher Abfall und als nicht ausstufbar deklariert sind. In Deutschland gibt es Ansätze Traktionsbatterien dem Abfallcode 16 01 21*

gefährliche Bauteile mit Ausnahme derjenigen, die unter 16 01 07 bis 16 01 11, 16 01 13 und 16 01 14 fallen, zuzuordnen. Dieser Abfallcode wird der Herkunft Altfahrzeuge und deren Bestandteile 16 01 hinzugezählt. Dies würde ausschließlich LIB aus Altfahr- zeugen zu gefährlichem Abfall deklarieren. LIB aus Geräten, wie z.B. Laptops müssten weiterhin dem Abfallcode 160605 zugeordnet werden. Eine nicht einheitliche Regelung

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Bild 2: Durchschnittliche Zusammenset- zung von Lithium-Ionen-Batterien

Quelle: Arnberger, A.: Entwicklung eines ganzheitlichen Recyclingkonzeptes für Traktionsbatterien basierend auf Lithium-Ionen-Batterien. Leoben, Montanuniversität Leoben, Lehrstuhl für Abfallverwertungstechnik und Abfallwirtschaft.

Dissertation. 2016-01-21

für LIB ist grundsätzlich abzulehnen, da es zu wettbewerblichen Verzerrungen führt.

Aus diesem Grund ist eine uniforme Rechtslage auf EU-Ebene wünschenswert, dies kann durch eine Überarbeitung des EAK und der Schaffung eines eigenen Abfallcodes für Lithiumbatterien umgesetzt werden.

Eine weitere relevante Rechtsvorschrift stellt die Batterierichtlinie [12] dar, welche mittels der Batterieverordnung [6] in Österreich in nationales Recht überge- führt wurde. In der Verordnung werden Schadstoffbeschränkungen, Sammlung inkl. Sammelziele, die Teilnahme an einem Sammel- und Verwertungssystem (SV-System) für Batterien, sowie Melde- pflichten und stoffliche Verwertung inkl.

Ziele für die Recyclingeffizienz geregelt.

Lithiumhaltige Batterien gehören laut Gesetzestext zu der Kategorie sonstige Altbatterien und müssen eine stoffliche Verwertungsquote von 50 Ma.-% der durchschnittlichen Masse erreichen. [6]

45 40 35 30 25 20 15 10 5 Anteil Ma.-%

Gehäuse Elektrolyt Aktivmasse Kathode

Ableiter Kathode

Aktivmasse Kathode

Ableiter Anode

Separator 0

Bild 3: Schwankungsbreite der Zusammensetzung von Lithium-Ionen-Batterien

Quelle: Arnberger, A.: Entwicklung eines ganzheitlichen Recyclingkonzeptes für Traktionsbatterien basierend auf Lithium- Ionen-Batterien. Leoben, Montanuniversität Leoben, Lehrstuhl für Abfallverwertungstechnik und Abfallwirtschaft. Dissertation.

2016-01-21 100

70 80 90

60 50

30 40

20 10 Anteil Ma.-%

0

15,8

11,6 31,5

6,2 18,0

10,6 6,2 Gehäuse

Ableiter Kathode

Ableiter Anode Separator Aktivmasse Anode Elektrolyt Aktivmasse Kathode

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Das Berechnungsschema wird in der Recyclingeffizienzverordnung [13] festgelegt, mit dem Ziel eine einheitliche Berechnungsmethode für die Recyclingeffizienzen zu schaffen, welche einen Vergleich der unterschiedlichen Werte ermöglicht.

Im Durchschnitt setzen sich Batterien wie in Bild 2 gezeigt zusammen. Die enorme Schwankungsbreite in der Zusammensetzung und die damit verbundene Herausfor- derung 50 Ma.-% Recyclingquote zu erfüllen sind in Bild 3 gut erkennbar.

Besonders stark wird die Quote bei der Wahl des Materials für das Gehäuse des Energie- speichersystems beeinflusst. Je nachdem, ob Stahl, Aluminium oder Carbonfaser verbaut wird, schwankt der Prozentsatz an einfach zu recycelndem Material zwischen 2 bis 27,5 Prozent. Daraus entsteht die Konsequenz, neben den Nichteisenmetallen aus dem Gehäuse und den Elektrodenableitern, auch das Aktivmaterial mit den für die jeweilige Zellchemie typischen Schwermetallen (z.B. Nickel, Mangan, Kobalt) aufzubereiten.

Neben den bereits erwähnten Gefahren, die vom Elektrolyten und dem Kathoden- material einer Lithiumionenbatterie ausgehen, gibt es weitere potentiell gefährliche Eigenschaften. Dazu gehören die charakteristisch hohen Spannungen und hohe Ener- giedichten von LIB. In Kombination mit hoher thermischer Belastung, mechanischer Einwirkung oder Kurzschluss kann es zu einer unkontrollierten stark exothermen chemischen Reaktion, dem sogenannten thermal runaway führen. Damit geht zwangsläufig das Risiko der akuten Brandgefahr einher. Um Konsumenten zu schützen und eine sichere Handhabung zu gewährleisten werden an Batterieverpackungen entsprechende Warnhinweise angebracht. Typische Sicherheitsanweisungen sind zum Beispiel Nicht öffnen, Nicht beschädigen, Nicht kurzschließen, Neue und gebrauchte Batterien nicht miteinander mischen oder Nicht ins Feuer werfen, (Bild 4).

+

- - + +

-

+ -

+

⁺

-

Lithiumionenbatterien sind auf Grund ihrer elektrischen und elektrochemischen Ei- genschaften als derart sensibel zu betrachten, dass sogar die AUVA in ihrem Merkblatt M480 bezüglich der sicheren Nutzung von LIB den Umgang mit ihnen mit der funda- mentalen Aussage: Jegliche Manipulationen an den Akkus und/oder Batterieeinheiten (battery packs) sind zu unterlassen! [3] kommentiert.

Bild 4:

Typische Warnhinweise auf Ver- packungen für Lithium-Ionen- Batterien für Consumergeräte

Quelle: Boecher Documents: Schockie- rende Sicherheitshinweise: sind Batterien wirklich lebensgefährlich?? URL: https://

boedoc.de/im-fokus/schockierende- sicherheitshinweise-sind-batterien-wirklich-lebensgefaehrlich/ – Überprüfungs- datum 2017-11-30

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Der Recycler hat allerdings keine Wahl die LIB nicht zu manipulieren. Um der Re- cyclingquote gerecht zu werden müssen die Batterien kurzgeschlossen, mechanisch beschädigt, geöffnet und eventuell auch noch thermisch behandelt werden. Damit setzen sich Anlagenbetreibende genau denselben Gefahren aus wie der Konsument.

Genau aus diesem Grund ist es so wichtig, sich den möglichen Konsequenzen bewusst zu sein, den Herausforderungen entsprechende Maßnahmen zu setzen und so einen sicheren, kontrollier- und beherrschbaren LIB-Recyclingprozess zu gestalten.

2. Recycling

Recyclingverfahren haben zwei wesentliche Hauptaufgaben zu erfüllen. Einerseits eine möglichst hohe Rückgewinnung von Materialien und die Rückführung in den Lebenszyklus, sowie die Separierung von Schadstoffen, die einer sicheren Senke zuge- führt werden sollen. Andererseits muss ein Recyclingprozess so gestaltet sein, dass eine sichere Aufarbeitung von Altbatterien möglich ist. Dies benötigt eine kontrollierbare Prozessführung und die Einhaltung von Sicherheitsstandards. Außerdem muss ein industrieller Recyclingprozess ökonomisch darstellbar sein. Hierbei wird das Haupt- augenmerk auf folgende Rohstoffe und Metalle gelegt, welche im Falle von LIB Kobalt, Nickel, Eisen, Kupfer, Aluminium und Mangan sind.

Diese Aufgabenstellung wurde in mehreren Forschungsprojekten, wie LIBRES, Re2Ba und eMPROVE behandelt. Diese Projekte wurden u.a. aus den Mitteln des Klima- und Energiefonds und im Rahmen des Programms Leuchttürme der E-Mobilität durch- geführt, sowie von der österreichischen Forschungsförderungsgesellschaft gefördert.

Das erste Forschungsprojekt startete im Jahr 2010 und bildete die Grundlage für die nachfolgenden Projekte mit dem Ziel der Errichtung einer Aufbereitungsanlage im industriellen Maßstab.

Folgende Anforderungen wurden an den zu entwickelnden LIBRES-Recyclingprozess gelegt:

• Einsatz von LIB unabhängig vom eingesetzten Kathodenmaterial

• Einsatz von Geräte-, Fahrzeug- und Industriebatterien basierend auf dem elektrochemischen System LIB

• Demontage maximal auf Modulebene im Falle von Industriebatterien

• Gewonnene Outputfraktionen sollen marktfähige Zwischenprodukte sein

Die für den Endkonsumenten vermittelten Sicherheitshinweise für den richtigen Umgang mit LIB des Herstellers sind während des Recyclingprozesses nicht einhalt- bar. Aus diesem Grund wurde bei der Prozessentwicklung neben der Produktion von hochqualitativen Produkten ein Schwerpunkt auf eine sichere Prozessführung gelegt.

In Bild 5 wird der innovative Recyclingprozess von Lithium-Ionen-Batterien darge- stellt. Da die Elektromobilität erst am Anfang ihres Siegeszuges steht und sich stetig weiterentwickelt, wird auch der Recyclingprozess regelmäßig geprüft und adaptiert.

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Vor der Anlieferung gibt es drei Zustände, die es zu unterscheiden gilt: End of Life (also nicht mehr leistungsfähig), defekt oder kritisch und somit transportunsicher. Vor dem Transport muss eine Einstufung vom Absender erfolgen. Angelieferte Lithium-Ionen- Batterien werden zunächst gesichtet, beschriftet und in definierten Bereichen gelagert.

Die Lagerung kritischer bzw. defekter Batterien, erfolgt aus Sicherheitsgründen in den dafür vorgesehenen Spezialcontainern. Diese werden nach der Quarantänezeit von maximal drei Tagen verarbeitet. Der Vorteil an diesem Spezialcontainer ist, dass eine automatische Wärmeereignismeldung integriert ist, welche das eingebaute autarke Gel im Fall eines kritischen Temperaturanstiegs auslöst.

Aufgrund des hohen Eigenentzündungspotentials der Batterien wird mit einer Wär- mebildkamera 24 Stunden Wache gehalten. Das heißt, es ist rund um die Uhr ein Mitarbeiter vor Ort, der die Wärme der Batterien misst und sofort reagieren kann, sobald der Wert über dem Normalwert ist.

Für jeden Schritt der Bearbeitung gibt es detaillierte Sicherheits- und Arbeitsanweisun- gen, die der Mitarbeiter befolgen muss. Es müssen bei der Entladung und Demontage mindestens zwei Mitarbeiter vor Ort sein, um in Gefahrensituationen Hilfe zu leisten.

Mit entsprechender persönlicher Schutzausrüstung (PSA) werden die Batterien entla- den und demontiert. Zur PSA gehören unter anderem Sicherheitsschuhe, Handschuhe und eine Schutzbrille.

Die dokumentierten Daten werden in eine eigene Datenbank erfasst und Analysen der Inhaltsstoffe durchgeführt.

Sammlung und Zwischenlagerung

Vorsortierung

Entladung

Demontage

Sortierung

Deaktivierung

Mechanische Aufbereitung Elektronik

Kabel Kunststoffe Aluminium

Eisen

Energie

Feinmaterial Kupfer

Aluminium Eisen

Bild 5:

Aufbereitungsprozess von Lithi- um-Ionen-Batterien

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Da das Thema Arbeitsschutz ein selbstverständlicher Bestandteil bei der Verarbeitung von Lithium-Ionen Batterien ist, ist es wichtig, unter Beteiligung aller Mitarbeiter, die Arbeitsabläufe sicher und gesundheitsgerecht zu organisieren. Bei der Vergabe von Aufgaben an die Arbeitnehmer muss darauf geachtet werden, ob die entsprechende Qualifikation für die Vervollständigung der Aufgaben vorhanden ist. Es wird ebenso festgelegt, wie sich Mitarbeiter in Gefahrensituationen zu verhalten haben. Durch regelmäßige Schulungen und Unterweisungen wird den Mitarbeitern vermittelt, wie wichtig es ist, sich an die Sicherheitsvorkehrungen zu halten und dass eine schnelle Reaktion in Gefahrensituationen für die eigene Sicherheit notwendig ist.

Nur unter Berücksichtigung der genannten Aspekte und durch Einhaltung gesetzlicher Rahmenbedingungen kann eine sichere Bearbeitung gewährleistet werden.

Weitere Sicherheitsmaßnahmen:

• Arbeitnehmern muss vor Aufnahme ihrer Tätigkeiten, die Notwendigkeit der PSA sowie mögliche Gefahren und das Verhalten im Gefahrenfall bewusst gemacht werden.

• Ein weiteres wichtiges Mittel zur Vermeidung von Unfällen und Gefahren sind Schulungen und Unterweisungen, die nach dem Wissensstand der Arbeitnehmer und arbeitsplatzbezogen, in regelmäßigen Abständen, erfolgen.

• Es sind detaillierte Anweisungen für jeden Schritt der Prozesse vorhanden

• Es werden kontinuierliche Kontrollen der Dokumente gemacht und falls notwendig aktualisiert

Eine große Herausforderung ist in diesem Bereich qualifizierte Mitarbeiter zu finden, die das entsprechende Fachwissen besitzen, da die Abfallwirtschaft nicht zu den at- traktivsten Arbeitgebern zählt.

2.1. Entladung und Demontage

Um das Gefahrenpotential zu reduzieren, werden die vorsortierten Traktionsbatterien tiefentladen. Bei Spannungen über 60 V Gleichstrom liegt man bereits im Hochvolt- bereich. Batterien aus elektrisch betriebenen Fahrzeugen können Gesamtspannungen bis 700 V aufweisen. Bei nicht sachgemäßer Handhabung besteht Lebensgefahr. Im Gebiet der Entladung konnte in den vergangen Jahren sehr viel Know-How aufgebaut werden. Die gespeicherte Energie wird bei der Entladung wieder in das Betriebsnetz eingespeist (Bild 6).

Zu Beginn muss das Energiespeichersystem (ESS) identifiziert und dessen Zustand bewertet werden. Anhand der Feststellung um welches System es sich handelt, können die entsprechenden Entladeanleitungen herangezogen werden. Die Zuordnung erfolgt anhand optischer Merkmale (z.B. der Beschriftung) des ESS. Bei der Handhabung von Hochvolt-Batterien sind viele rechtliche Vorschriften zu beachten. Gemäß der hausin- ternen Arbeitsanweisungen ist die Reihenfolge für Arbeiten an HV-Systemen wie folgt:

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• Lösen von Gehäuseschrauben

• Feststellen der Spannungsklasse: Gehäuse entfernen, Spannungsmessung

• Entladungsvorbereitung

• Lastentladung

• Spannungsfreiheit feststellen

• Restentladung

Bild 6:

Entlade- und Demontagestation Je nach Arbeitsschritt sind an die Mitarbeiter unterschiedliche fachliche Voraussetzun- gen gestellt. Des Weiteren sind spezielles Werkzeug, u.a. isolierte Werkzeuge sowie eine persönliche Schutzausrüstung, wie geeignete Elektrikerarbeitskleidung, Isolierhand- schuhe mit Armschutz sowie spezieller Augenschutz vorgeschrieben.

Nach der Entladung erfolgt die Demontage des ESS auf Modulebene um dadurch die Manipulation und eine weitere Behandlung zu vereinfachen (Bild 7).

Energiespeichersystem Modul Zellen

Bild 7: Aufbau eines Energiespeichersystems

Die Gestaltung der Speichersysteme unterscheidet sich stark nach Fahrzeugtyp und Hersteller. Es ist nicht davon auszugehen, dass eine Standardisierung des Zerlegungs- prozesses realistisch ist. Deswegen wird von jedem betrachteten ESS ein individueller Demontageablauf gestaltet und an die Anforderungen des Recyclingprozesses angepasst.

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Die Hersteller/Importeure von Fahrzeu- gen haben die Verpflichtung Demon- tageinformationen bereitzustellen [8].

Mittels dem Internationalen Demontage Informationssystem (IDIS) wurde von der Automobilindustrie eine Plattform ge- schaffen, welche die gesetzlich geforderten Informationen bereitstellt. [17]

Im Bereich der ESS wird der Schwerpunkt nur auf den Ausbau der Batterie aus dem Altfahrzeug gelegt. Jedoch sind keine näheren Demontageinformationen für den Recycler der ESS vorhanden, welche wünschenswert wären.

Je nach der Gestaltung des ESS ist die Demontage der ESS in Module mit einem unterschiedlichen Zeitaufwand ver- bunden. Dieser liegt zwischen zwanzig Minuten und im Worst Case über einer Stunde. Bei der Demontage werden elektronische Bauteile, Kunststoffe, Ka- beln, Aluminium und Stahl-Bauteile ent- nommen und einer weiteren stofflichen Verwertung zugeführt (Bild 8 und 9).

Nach der Demontage in Module erfolgt eine Verpackung und Entladung der Module.

100

70 80 90

60 50

30 40

20 10 Anteil Gew.-%

0

0,12 3,643,54 3,174,29 17,22

66,52

1,22 0,28

Carbon Aluminium Stahl Kupfer Kunststoff Elektronik

Kabel Gehäuse Zellen

70 60 50 40 30 20 10 Anteil Gew.-%

0

Carbon Aluminium

Stahl Kupfer

Kunststoff Gehäuse Kabel Elektronik Zellen

Bild 9: Bandbreite der Zusammensetzung der untersuchten Energiespeichersysteme Bild 8: Durchschnittliche Zusammenset-

zung eines Energiespeichersystems

Quelle: Arnberger, A.: Entwicklung eines ganzheitlichen Recyclingkonzeptes für Traktionsbatterien basierend auf Lithium-Ionen-Batterien. Leoben, Montanuniversität Leoben, Lehrstuhl für Abfallverwertungstechnik und Abfallwirtschaft.

Dissertation. 2016-01-21

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Bei der Demontage erfolgt ebenfalls eine Sortierung der LIB nach den unterschiedlichen Kathodenmaterialien. Die Zusammensetzung der Outputfraktion (Feinfraktion) bei der mechanischen Aufbereitung ist abhängig von dem jeweiligen Kathodenmaterial der aufgegebenen LIB. Die Aktivmaterialien können anhand ihrer Kristallstrukturen in drei verschiedene Klassen unterteilt werden: [14]

• Oxide mit schichtartigem Aufbau (Layered Oxides, LiMO₂, M = Co, Ni, Mn, Al)

• Spinelle (LiM₂O₄, M = Mn, Ni)

• Olivinstruktur (LiMPO₄, M = Fe, Mn, Co, Ni)

Oft eingesetzte aktive Beschichtungen sind LiCoO₂ (LCO), Li_1-x(Ni_1/3Mn_1/3Co_1/3)O₂ (NMC), LiMn₂O₄ (LMO), LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ (NCA) oder LiFePO₄ (LFP). Wird z.B.

nur der Co-Gehalt der jeweiligen chemischen Verbindung in Betracht gezogen liegt dieser bei 0 Ma.-% (LMO) -61 Ma.-% (LCO). LCO wird hauptsächlich bei Handys, Tablets und Notebooks eingesetzt. In Traktionsbatterien verbaute LIB sind eher Co- arm, wie z.B. NCA, NMC oder Blends aus LMO+NMC. [14]

Die im Recyclingprozess erzeugte Feinfraktion (Gemisch aus Aktivmaterial Kathode und Anode) besitzt ohne vorherige Sortierung einen Co-Gehalt von etwa 4-6 Ma.-%.

Um eine Erhöhung der Wertstoffgehalte in den Outputfraktionen zu erzielen, ist eine Sortierung nach Kathodenmaterial notwendig.

2.2. Thermische Behandlung

Nach der Demontage und Sortierung erfolgt der Deaktivierungsschritt. Hierbei handelt es sich um einen thermischen Behandlungsschritt mit den Zielen der Deaktivierung der Zellen, des Lösen der Beschichtung von den Elektrodenableiterfolien, sowie die Entfernung des Separators und des Elektrolyten.

Die ersten Erkenntnisse wurden an einer Versuchsanlage (Bild 10) an der Montan- universität Leoben erlangt. Ein wesentlicher Schwerpunkt stellte die Erlangung der optimalen Verfahrensbedingungen und Abgasanalysen dar.

Nabertherm Pyrolyseofen PC zur Ofensteuerung

und Datenerfassung

Messblende

Bild 10:

Versuchsanlage zur thermischen Behandlung

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Durch eine optimale Verfahrensgestaltung können u.a. die Aluminiumfolien mit einer Dicke von < 25 µm erhalten werden, welche in vielen anderen Recyclingprozessen zu Aluminiumoxid oxidiert werden und dadurch als metallischer Wertstoff verloren gehen (Bild 11).

Bild 11: Thermische Behandlung einer Kathode; unbehandelte (links) und behandelte Kathode (rechts)

Quelle: Arnberger, A.: Entwicklung eines ganzheitlichen Recyclingkonzeptes für Traktionsbatterien basierend auf Lithium- Ionen-Batterien. Leoben, Montanuniversität Leoben, Lehrstuhl für Abfallverwertungstechnik und Abfallwirtschaft. Dissertation.

2016-01-21

Die thermisch vorbehandelten Batterien sind nach der Behandlung deaktiviert und können gefahrlos zwischengelagert werden, da von ihnen weder eine elektrische Ge- fährdung noch eine Brandgefahr ausgeht. Nachteil der thermischen Vorbehandlung ist, dass dieser Prozessschritt energieintensiv ist. Außerdem wird eine Abgasnachbehand- lung benötigt, die entsprechend der Abgaszusammensetzung aufwendig und teuer ist.

2.3. Mechanische Aufbereitung

Im Anschluss erfolgt ein mechanischer Aufschluss der deaktivierten Batterien. Ziel der mechanischen Aufbereitung ist es ein Höchstmaß an Wertstoffen, wie Edelstahl, Aluminium, Kupfer und Aktivmaterial aus den Zellen wiederzugewinnen. Die Auf- bereitung des thermisch behandelten Materials fand zum Großteil im Technikum der Firma Saubermacher Dienstleistungs AG statt (Bild 12).

Bild 12: Aufbereitungsanlage für Lithium-Ionen-Batterien, Technikum

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Der erste Schritt stellt, unter den Anforderungen die Folien möglichst großflächig zu erhalten und die Beschichtungen der Ableiterfolien zu lösen, einen mechanischen Aufschluss des Verbundmaterials dar. Im nachfolgenden Schritt kann mittels einer Magnetscheidung ferromagnetisches Material ausgeschleust werden. Das Zellgehäuse, sowie größere Kupferanschlüsse werden mittels einer Windsichtung abgetrennt. Diese Kupfer- und Aluminiumfraktion lässt sich mit geringem Aufwand in eine Alumini- um- und Kupferfraktion aufsplitten. Mittels einer Siebung erfolgt die Trennung des Foliengemisches und des Aktivmaterials, auch Feinfraktion genannt.

Die gewonnen Outputfraktionen werden in Pyrometallurgische- und/oder Hydrometal- lurgischeprozesse eingebracht und die Elemente somit wieder in den Rohstoffkreislauf zurückgeführt.

In die Berechnung der Recyclingeffizienz fließen eine Vielzahl von erhobenen Infor- mationen ein. Grundlage für die Berechnungen bilden die Demontageergebnisse, die Massenbilanzen der thermischen Behandlung und der mechanischen Aufbereitung ohne Verluste, sowie die Charakterisierung der gewonnenen Endfraktionen. Die erzielte Recyclingeffizienz bei diesem Verfahren liegt über 60 Ma.-% und kann hierdurch einen wesentlichen Beitrag zur Ressourcenschonung beitragen.

2.4. Hybridanlage Redux

Der Weg von der ersten Idee bis zur ersten Anlage im Technikumsmaßstab dauerte sechs Jahre. Der nächste Schritt ist die Verwirklichung dieses Konzeptes in einer Großanlage durch upscaling. In der Abfallwirtschaft sind Produktionsstätten erst ab

> 10.000 Tonnen im Jahr rentabel. Diese Grenze gilt auch für LIB, obwohl diese nur einen kleinen Bereich in der Abfallwirtschaft darstellen.

In den nächsten Jahren erwarten Saubermacher Dienstleistungs AG und Redux Recyc- ling GmbH etwa 2.000 bis 3000 Tonnen LIB pro Jahr. Mit dieser doch überschaubaren Menge an zu verwertenden Materialien lässt sich eine Großanlage nicht wirtschaftlich betreiben. Bei der Planung einer Anlage in diesem Maßstab sind viele Aspekte zu berücksichtigen, wie z.B. der Umgang mit kobalt- und nickelhaltigen Stäuben, Brand- schutz, Arbeitnehmerschutz, emissionstechnische Auflagen, usw. Der einzige Weg eine Rentabilität darzustellen, ist die gesamte Anlagenkapazität auszulasten.

Diese Idee wurde mit einer Hybridanlage in Bremerhaven zum Jahresanfang 2018 umgesetzt (Bild 13). Die Gesamtanlagenkapazität umfasst 10.000 Tonnen im Jahr. Die Großanlage verarbeitet sowohl thermisch vorbehandelte LIB als auch Alkali-Mangan- Batterien auf dem neuesten Stand der Technik. Die Anlage umfasst eine Sortierstraße für Gerätebatterien mit einer anschließenden mechanischen Aufbereitungsanlage, die im Batchbetrieb sowohl LIB als auch Al/Mn-Batterien aufbereiten kann. Im Hinblick auf die zwei unterschiedlichen Inputmaterialien mit ihren konträren Aufbereitungs- verhalten ist dies eine besondere Leistung. Im Gegensatz zu Alkali-Manganbatterien, die bei der mechanischen Zerkleinerung eine chemische Reaktion auslösen und mit ihren hohen Temperaturen (bis zu 150 °C) eine prozesstechnische Herausforderung darstellen, sind thermisch behandelte LIB chemisch inaktiv und neigen zu einer starken Staubentwicklung.

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Bild 13: Hybridrecyclinganlage in Bremerhaven

3. Presorting: Labelling

Um Abfallströme gezielt zu sammeln und der passenden Aufbereitung zuführen zu können, ist es notwendig die Eingangsstoffe möglichst eindeutig zu identifizieren. Bei LIB unterscheidet man zwischen unterschiedlichen Lithiummetallverbindungen (NMC, LMO, LFP), welche als Kathodenmaterial verwendet werden. Je nachdem um welche Verbindung es sich handelt, müssen die Batterien unterschiedlich verwertet werden, um ein optimales Aufbereitungsergebnis zu erreichen. Eine Unterscheidung der LIB-Typen wird vereinfacht, wenn vom Hersteller eine Information über das Kathodenmaterial außen am Gehäuse der Zelle selbst, am Modul oder am Energiespeichersystem vermerkt wird. Bei typischen Gerätebatterien (NiCd, NiMH, Alkaline) ist das bereits üblich.

Bei LIB gestaltet sich das etwas problematischer, da es sich dabei um eine relativ neue Technologie handelt, findet dies in den entsprechenden Gesetzgebungen noch keine Berücksichtigung. Die Batterierichtlinie der EU verpflichtet lediglich dazu etwaige Schwermetallgehalte (Pb, Cd, Hg) in Form einer durchkreuzten Abfalltonne und die Kapazität von tragbaren Zellen auszuweisen. [12] Eine Kennzeichnungspflicht der Zellchemie ist darin nicht enthalten.

Für interne Materialverfolgungszwecke kennzeichnen Batterie- und Batteriemo- dulhersteller ihre Produkte derzeit mit 2D-Codes. Der aktuelle Trend tendiert zur Verwendung von Data Matrix Codes. Diese folgen dabei keiner gängigen Norm, sind dadurch dementsprechend flexibel. Hersteller haben allerdings kein Interesse an der Kennzeichnung der Zellchemie. Hier bestünde für Entsorger die Möglichkeit durch das Bewusstmachen der Notwendigkeit dieser Information mit den Herstellern eine gemeinsame Lösung zu finden. Damit wäre auch der Produktverantwortlichkeit der Hersteller Genüge getan.

(15)

Elektromobilität Bild 14: Aktuelle Beispiele für 2D-Codes auf Batteriemodulen (von links nach rechts: QR-Code,

Data Matrix, Barcode)

Dieser Umstand wird momentan nicht nur in der Abfallwirtschaft stark diskutiert, sondern war auch Anstoß für die International Electrotechnical Commission (IEC) ein Verfahren zur Erstellung eines neuen Standards, dem IEC 62902 Marking Symbols for secondary batteries for the identification of their chemistry, einzuleiten. Mit der Veröf- fentlichung des Standards ist laut IEC leider nicht vor Frühjahr 2019 zu rechnen. [18]

Während der Environmental, Health & Safety Conference 2016 wurde eine erste

Ni-Cd

Li-ion

Li-metal

Ni-MH

Pb

Vorschau über das Design präsentiert.

Generell ist eine derartige Kennzeichnung zu befürworten. Der einzige Kritikpunkt ist, dass wahrscheinlich keine genauere Spezifikation des LIB-Typs vorgesehen ist. [21]

Damit bleibt, bis eine Kennzeichnungs- pflicht festgelegt, oder ein Abkommen mit den Herstellern getroffen wurde, nur die chemische Analyse als Mittel der Identifizierung des LIB-Typs übrig. An der Umsetzung einer einfacheren, und vor allem schnelleren, Möglichkeit der Bat- teriedetektion wird momentan von den Projektpartnern gearbeitet und soll dem Entsorger vor Ort als Entscheidungshilfe zur Verfügung stehen.

Bild 15: Diskutierte Designvarianten für die Kennzeichnung der Zellchemie von Sekundärbatterien nach IEC 62902, Stand Oktober 2016

Quelle: Schroeder, R.: Waste Stream Li-ion Battery Sorting Issues (Environmental, Health & Safety Conference). Balti- more, USA, 25.10.2016

4. Fazit

Aus aktuellen Berichten geht hervor, dass die Anzahl an elektrisch betriebenen Fahrzeu- gen und damit auch Lithium-Ionen-Batteriemengen aus dem Elektromobilitätssektor kontinuierlich wachsen.

Die rechtlich einzuhaltenden Vorschriften sind vielschichtig und unterschiedlich, sodass die Umsetzung und Anwendung diverser Rechtsvorschriften innerhalb der EU zu Marktverzerrungen führt. Zusätzlich fordert die 50 Ma.-% Recyclingpflicht kreative Recyclinglösungen, die unabhängig von den unterschiedlichen Lithium-Ionen- Batterietypen und der Zusammensetzung funktionieren.

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Ein gezieltes Recycling von Lithium-Ionen-Batterien (LIB) führt zu einem wesentlichen Beitrag zur Rohstoffschonung und Nachhaltigkeit. Im Vergleich zu vielen anderen Abfallströmen ist das Recycling von LIB ein sehr komplexer Prozess. Es gilt Verbund- stoffe aufzuschließen und auf die hohe chemische Reaktivität der Zellen Rücksicht zu nehmen. Die Zielsetzung lautet Aluminium, Kupfer, Eisen, Kobalt und Mangan möglichst rein zu gewinnen und wirtschaftlich zu verwerten. Das soll unabhängig vom eingesetzten Kathodenmaterial und des Batterietyps möglich sein und dabei maximal adaptiv bleiben, um auf zukünftige Entwicklungen reagieren zu können.

Die Entwicklung und Errichtung der europaweit einzigartigen Hybridanlage in Bre- merhaven stellt eine nach dem neuesten Stand der Technik errichtete Anlage dar.

Unter Berücksichtigung hoher Sicherheitsvorkehrungen, sowie unter wirtschaftlichen Bedingungen sollen zwei unterschiedliche Stoffströme verwertet werden können.

Für einen möglichst effizienten Recyclingprozess ist eine Kennzeichnung der LIB nach Batteriechemie wünschenswert. Dadurch können höherwertige Outputfraktionen in Hinsicht auf das Feinmaterial generiert werden. Ebenfalls erleichtert es die Sortierung von Batterien bei den Entsorgern vor Ort.

5. Quellen

[1] Arnberger, A.: Entwicklung eines ganzheitlichen Recyclingkonzeptes für Traktionsbatterien basierend auf Lithium-Ionen-Batterien. Leoben, Montanuniversität Leoben, Lehrstuhl für Ab- fallverwertungstechnik und Abfallwirtschaft. Dissertation. 2016-01-21

[2] Asamer, H.: Österreich ist Europameister bei Neuzulassungen von Elektroautos. URL: https://

diepresse.com/home/wirtschaft/economist/5163725/Oesterreich-ist-Europameister-bei-Neu- zulassungen-von-Elektroautos – Überprüfungsdatum 2017-12-01

[3] AUVA: Sicherer Umgang mit Lithium-Batterien. In: Sicherheit Kompakt 3/2014, 2014, M 480 [4] Boecher Documents: Schockierende Sicherheitshinweise: sind Batterien wirklich lebensgefähr- lich?? URL: https://boedoc.de/im-fokus/schockierende-sicherheitshinweise-sind-batterien- wirklich-lebensgefaehrlich/ – Überprüfungsdatum 2017-11-30

[5] Bundesministerium für Land- und Forstwirtschaft, Umwelt und Wasserwirtschaft (BMLFU):

Verordnung des Bundesministers für Land- und Forstwirtschaft, Umwelt und Wasserwirtschaft über ein Abfallverzeichnis (idF v. 31. 12. 2008). In: Bundesgesetzblatt BGBl Teil II (2003), Nr.

570

Verordnung über die Abfallvermeidung, Sammlung und Behandlung von Altbatterien und -akkumulatoren (idF v. 5. 8. 2016). In: Bundesgesetzblatt BGBl Teil II (2008), Nr. 159. URL https://www.ris.bka.gv.at/GeltendeFassung.wxe?Abfrage=Bundesnormen&Gesetzesnumm er=20005815

Abfallverzeichnis entsprechend der Abfallverzeichnisverordnung in der Fassung der Verord- nung BGBl. II Nr. 498/2008 und der RecyclingholzV, BGBl. II Nr. 160/2012 (in Kraft getr. am 2012). In: Bundesgesetzblatt BGBl Teil II (2012), Nr. 160

Verordnung des Bundesministers für Land- und Forstwirtschaft, Umwelt und Wasserwirtschaft über die Abfallvermeidung, Sammlung und Behandlung von Altfahrzeugen (in Kraft getr. am 13/2014). In: Bundesgesetzblatt BGBl Teil II (13/2014), Nr. 407

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Elektromobilität [9] Bundesministerium für Verkehr, Innovation und Technologie: Neuzulassungen 2017-Q3. In:

Elektromobilität in Österreich - Zahlen & Daten, 2017, 2017-3

[10] ECHA - European Chemicals Agency: Registrierte Stoffe – Datenbank der ECHA. URL: https://

echa.europa.eu/de/information-on-chemicals/registered-substances – Überprüfungsdatum 2017-11-23

[11] Europäische Parlament, Rat der europäischen Union: Richtlinie 2008/98/EG des europäischen Parlaments und des Rates vom 19. November 2008 über Abfälle und zur Aufhebung bestimmter Richtlinien (in Kraft getr. am 2008). In: Amtsblatt der Europäischen Union (2008), L313/3 [12] Europäische Union: Richtlinie 2006/66/EG des Europäischen Parlaments und des Rates vom 6.

September 2006 über Batterien und Akkumulatoren sowie Altbatterien und Altakkumulatoren und zur Aufhebung der Richtlinie 91/157/EWG (in Kraft getr. am 2006). In: Amtsblatt der Europäischen Union (2006), L266/1

[13] Europäische Union: Verordnung (EU) Nr. 493/2012 der Kommission vom 11. Juni 2012 mit Durchführungsbestimmungen zur Berechnung der Recyclingeffizienzen von Recyclingverfah- ren für Altbatterien und Altakkumulatoren gemäß der Richtlinie 2006/66/EG des Europäischen Parlaments und des Rates (in Kraft getr. am 2006). In: Amtsblatt der Europäischen Union (2006), L151/9

[14] Graf, C.: Kathodenmaterialien für Lithium-Ionen-Batterien. In: Korthauer, R. (Hrsg.): Hand- buch Lithium-Ionen-Batterien. Berlin, Heidelberg, s.l. : Springer Berlin Heidelberg, 2013 [15] Hartnig, C.; Schmidt, D.: Elektrolyt und Leitsalze. In: Korthauer, R. (Hrsg.): Handbuch Lithium-

Ionen-Batterien. Berlin, Heidelberg, s.l. : Springer Berlin Heidelberg, 2013, S. 61–78

[16] Hodecek, Peter: Europäisches Abfallverzeichnis - Quo vadis? In: Lorber, Karl (Hrsg.): Tagungs- band zur 12. DepoTech-Konferenz. Leoben : Abfallverwertungstechnik & Abfallwirtschaft, 2014, S. 89–94

[17] International Dismantling Information System: IIDS onlinedata. URL http://www.idis2.com/

index.php?action=home&language=german – Überprüfungsdatum 2017-12-04

[18] International Electrotechnical Commision: TC 21 Dashboard - IEC 62902 ED1 : Secondary batteries: Marking symbols for identification of their chemistry. URL http://www.iec.ch/dyn/

www/f?p=103:23:154167690219::::FSP_ORG_ID,FSP_LANG_ID:1290,25 – Überprüfungsda- tum 2017-11-30

[19] Kommission der europäischen Gemeinschaft: 2000/532/EG: Entscheidung der Kommission vom 3. Mai 2000 zur Ersetzung der Entscheidung 94/3/EG über ein Abfallverzeichnis gemäß Artikel 1 Buchstabe a) der Richtlinie 75/442/EWG des Rates über Abfälle und der Entscheidung 94/904/EG des Rates über ein Verzeichnis gefährlicher Abfälle im Sinne von Artikel 1 Absatz 4 der Richtlinie 91/689/EWG über gefährliche Abfälle (2000-09-06), L226/3

[20] Landesamt für Natur, Umwelt und Verbraucherschutz: Informationsportal zur Abfallbewertung - IPA : Abfallsteckbrief: 1606 Batterien und Akkumulatoren. URL: http://www.abfallbewertung.

org/repgen.php?report=ipa&char_id=1606_Batt&lang_id=de&avv=&synon=&kapitel=3&gta ctive=yes – Überprüfungsdatum 2017-11-27

[21] Schroeder, R.: Waste Stream Li-ion Battery Sorting Issues (Environmental, Health & Safety Conference). Baltimore, USA, 25.10.2016

[22] The European Environment Agency: New registrations of alternative-fuel passenger cars.

URL: https://www.eea.europa.eu/data-and-maps/daviz/term-034-new-registrations-of-2#tab- chart_1. – Aktualisierungsdatum: 2017-11-28 – Überprüfungsdatum 2017-12-01

[23] VCÖ - Mobilität mit Zukunft. URL: https://www.vcoe.at/ – Überprüfungsdatum 2017-12-01 [24] Vuorilehtro, K.: Materialien und Funktionen. In: Korthauer, R. (Hrsg.): Handbuch Lithium-

Ionen-Batterien. Berlin, Heidelberg, s.l. : Springer Berlin Heidelberg, 2013, S. 21–29

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Die Deutsche Nationalbibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen Nationalbibliografie; detaillierte bibliografische Daten sind im Internet über http://dnb.dnb.de abrufbar

Stephanie Thiel • Elisabeth Thomé-Kozmiensky • Daniel Goldmann (Hrsg.):

Recycling und Rohstoffe – Band 11

ISBN 978-3-944310-40-4 Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH

Verlag: Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH • Neuruppin 2018

Redaktion und Lektorat: Dr.-Ing. Stephanie Thiel, Dr.-Ing. Olaf Holm, Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc.

Erfassung und Layout: Claudia Naumann-Deppe, Janin Burbott-Seidel, Sandra Peters, Ginette Teske, Cordula Müller, Gabi Spiegel

Druck: Universal Medien GmbH, München

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